[发明专利]一种降低Mg2

说明书

本发明属热电器件制备和连接件技术领域，提供一种降低Mg₂Si基热电材料与电极连接界面接触电阻的方法，在界面处构建缺陷的化学势平衡，减小界面两侧镁原子浓度梯度，实现降低其界面接触电阻的目的。控制热电材料Mg_2+xSi_1‑yBi_y(0≤x≤0.1,0≤y≤0.01)与电极材料Mg_36+zSi₁₅Ni₅₀(94≤z≤100)中的Mg含量调控本征点缺陷浓度，在外加电场和压力场的耦合作用下，在实现热电材料和电极材料致密化的同时，同步实现二者之间的扩散反应而形成连接。通过构建热电材料和电极材料中的Mg平衡，减小热电接头界面两侧Mg原子浓度梯度，降低连接界面接触电阻，提高界面稳定性。

技术领域

本发明属于热电器件制备和连接件技术领域，具体涉及一种降低Mg₂Si基热电材料与电极连接界面接触电阻的方法。通过改变电极材料中的Mg含量调控界面两侧Mg元素的浓度梯度，降低界面元素扩散对热电材料中点缺陷二次分布的影响，从而实现低界面接触电阻的制备方法。

背景技术

Mg₂Si基热电材料是应用于汽车废热发电的理想材料。作为缺陷化合物，Mg₂Si基热电材料中镁原子的过量或者缺失影响其本征缺陷的形成，进而影响其半导体属性。在Mg₂Si基热电材料和电极的连接过程中，温度和化学势梯度的共同作用促使原子沿垂直于界面方向进行定向输运，破坏了热电材料基体中的本征缺陷平衡，导致界面接触电阻增加，接头热电转换性能退化。

发明内容

本发明提供了一种降低Mg₂Si基热电材料与电极连接界面接触电阻的方法，目的在于通过调控热电材料和电极材料的Mg含量，减小界面两侧Mg元素的浓度梯度，进而减小界面处本征点缺陷的化学势梯度，降低在材料合成和同步扩散连接过程中元素扩散对热电材料一侧本征点缺陷平衡浓度和成分的影响，从而实现降低界面接触电阻的目的。

本发明由如下技术方案实现的：一种降低Mg₂Si基热电材料与电极连接界面接触电阻的方法，控制热电材料Mg_2+xSi_1-yBi_y(0≤x≤0.1, 0≤y≤0.01)与电极材料Mg_36+zSi₁₅Ni₅₀(94≤z≤100)中的Mg含量调控本征点缺陷浓度，在外加电场和压力场的耦合作用下，在实现热电材料和电极材料致密化的同时，同步实现二者之间的扩散反应而形成连接；具体步骤如下：

（1）混合原料：将颗粒度小于100nm，纯度≥99.5%的Mg粉、Si粉和Bi粉按照化学计量比称量并充分混合后得到成分为Mg_2+xSi_1-yBi_y(0≤x≤0.1, 0≤y≤0.01)的粉体1；将颗粒度小于100nm，纯度≥99.5%的Mg粉、Si粉和Ni粉按照化学计量比称量并充分混合后得到成分为Mg_36+zSi₁₅Ni₅₀(94≤z≤100)的粉体2；

（2）粉体装入模具：将粉体2装入石墨模具中，冷压至50-60%理论密度；再将粉体1置于粉体2上方，再次冷压至50-60%致密度备用；

（3）烧结连接：将装有粉体的石墨模具放入热压炉中进行烧结连接，首先预压2.5-5MPa，待炉中真空度抽到高于20Pa后，充入99.999%的氩气至0.05MPa，再通入脉冲电流以50-100℃/min的加热速率匀速升温，粉体升温至600-630℃保温2-5min，同时将压力提升至40-60MPa；保温结束后，将烧结温度升至700-750℃，保温15-20min；然后以15-20℃/min的速率均匀降温至400℃，再以10-12℃/min匀速降温至≤250℃，随后卸压冷却，形成热电接头。