[发明专利]含有固态电解质锂铝锗磷层的三元正极材料制备方法及产品

权利要求书

1.一种含有固态电解质锂铝锗磷层的三元正极材料制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

1）LAGP前驱体的制备：按照化学计量比称量一定质量的含锂化合物、含铝化合物、含锗化合物以及含磷化合物，置于球磨罐中球磨，得到LAGP前驱体粉末；

2）LAGP热处理与粉磨：将步骤1）所得粉体进行热处理至反应完成，得到LAGP固态电解质，所述热处理的升温程序是：室温下以1~5℃/min升温到700~1200℃，再在该温度下保温6~24h后自然冷却，冷却后将块状固态电解质磨成粉末，过300目筛后得到LAGP固态电解质粉；

3）混料：将步骤2）所得粉体与三元正极材料混合均匀，其中LAGP固态电解质的质量占三元正极材料质量的0.1%~5%；

4）烧结：将步骤3）所得混合粉体进行热处理至反应完成，得到一种含有固态电解质锂铝锗磷层的三元正极材料，所述热处理的升温程序是：室温下以1~5℃/min升温到300~500℃，再在该温度下保温1~6h后自然冷却。

2.根据权利要求1所述的一种含有固态电解质锂铝锗磷层的三元正极材料制备方法，其特征在于：步骤1）所得LAGP前驱体粉末先在5~25Mpa压力下压实后再进行步骤2）进行热处理。

3.根据权利要求1所述的一种含有固态电解质锂铝锗磷层的三元正极材料制备方法，其特征在于：步骤1）中球磨罐为聚四氟乙烯材质，球磨珠为二氧化锆材质，球磨珠粒径为5~10mm，球磨机转速为100~1000 rad/min，球磨珠与混合料的质量比为1:1~2，球磨介质为乙二醇、异丙醇、丙三醇中的任意一种。

4.根据权利要求1所述的一种含有固态电解质锂铝锗磷层的三元正极材料制备方法，其特征在于：步骤1）中含锂化合物为碳酸锂、氢氧化锂、硝酸锂、乙酸锂、甲醇锂中的任意一种；含铝化合物为氧化铝、九水硝酸铝、异丙醇铝、氢氧化铝中的任一种；含锗化合物为氧化锗、乙醇锗中的任一种；含磷化合物为五氧化二磷、磷酸二氢铵、磷酸氢二胺、磷酸铵、次磷酸铵中的任一种。

5.根据权利要求1所述的一种含有固态电解质锂铝锗磷层的三元正极材料制备方法，其特征在于：所述三元正极材料是镍钴锰三元正极材料或镍钴铝三元正极材料，镍钴锰三元正极材料包括111型，523型，622型，811型，71515型。

6.根据权利要求1-5任一方法制备得含有固态电解质锂铝锗磷层的三元正极材料。

7.根据权利要求6所述的含有固态电解质锂铝锗磷层的三元正极材料，其特征在于：所述LAGP固态电解质，其分子式为：Li_xAl_yGe_(9-x-3y)/4(PO₄)₃，(1.0≤x≤1.5，0.3≤y≤0.5)。

8.根据权利要求7所述的含有固态电解质锂铝锗磷层的三元正极材料，其特征在于：所述LAGP固态电解质是Li_1.4Al_0.4Ge_1.6(PO₄)₃或Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃。