[发明专利]一种电场辅助法制备LLZO系列电池材料的方法

权利要求书

1.一种电场辅助法制备LLZO系列电池材料的方法，其特征在于，步骤如下：

（1）将LiNO₃、A（NO₃）_m和酮酸M按照一定摩尔比混合并完全溶于水中，并另加入1-5％的Li ⁺源，得溶液Ⅰ；

（2）混合溶液在磁力搅拌条件下，加入柠檬酸和EDTA，并用氨水调节pH至6.5，待完全溶解后得溶液Ⅱ；

（3）将溶液Ⅱ恒温搅拌至形成凝胶，然后将凝胶进行固化，得固化产物；

（4）固化产物经焙烧后，再球磨处理得LLZO纳米粉；

（5）将获得的LLZO纳米粉经研磨、模压或浆体离心成型得坯料，在坯料的平行表面涂上导电材料，同时在坯料平行表面上分别布上导线，并分别接入高压电源，得试样坯料；

（6）将试样坯料置于大气或惰性气氛下的烧结炉内，随烧结炉加热到Flashing温度后，通过高压电源给试验坯料提供电压和需要的场强，保持Flashing温度，持续给试样坯料电压，直至电流表中电流归零然后断电，得烧结LLZO体系试样；

（7）待烧结炉降温至室温后，取出烧结LLZO体系试样，剥离导电涂层，获得LLZO Li⁺固体电池材料。

2.根据权利要求1所述的电场辅助法制备LLZO系列电池材料的方法，其特征在于：所述步骤（1）中，A为La、Mg、Ca、Sr或Ba；M为Zr、Nb、Ta、Sn或Hf。

3.根据权利要求1所述的电场辅助法制备LLZO系列电池材料的方法，其特征在于：所述步骤（1）中，LiNO₃、A（NO₃）_m和酮酸M的摩尔比为（1-5）:（1-3）:1，以LiNO₃、A（NO₃）_m和酮酸M的总质量为基准，Li ⁺源的质量分数为1-5％。

4.根据权利要求1所述的电场辅助法制备LLZO系列电池材料的方法，其特征在于：所述步骤（2）中，以LiNO₃的摩尔量为基准，柠檬酸和EDTA的加入量为（1-2）：1。

5.根据权利要求1所述的电场辅助法制备LLZO系列电池材料的方法，其特征在于：所述步骤（3）中，恒温搅拌的条件为20-150℃搅拌2-48小时；固化条件为30-400℃处理0.5-6小时。

6.根据权利要求1所述的电场辅助法制备LLZO系列电池材料的方法，其特征在于：所述步骤（4）中，焙烧的条件为先于250-300℃焙烧2-3h，再于300-1000℃焙烧3-8小时，球磨处理为以氧化锆为磨介在球磨机中研磨2-4小时。

7.根据权利要求1所述的电场辅助法制备LLZO系列电池材料的方法，其特征在于：所述步骤（5）中，导电材料为银，导线为0.8-1mm的铂丝。

8.根据权利要求1所述的电场辅助法制备LLZO系列电池材料的方法，其特征在于：所述步骤（6）中，电压为195-210V，Flashing温度为300-800℃，保持Flashing温度的时间为0.5-15min。