[发明专利]一种低温合成制备氮化硅陶瓷粉体的方法

说明书

一种低温合成制备氮化硅陶瓷粉体的方法，包括以下步骤：(1)将水玻璃、偶联剂、聚乙二醇和盐酸依次加入水中，搅拌制成凝胶；经水洗和醇洗后作为前驱体凝胶；(2)放入无水乙醇中，搅拌并加入酚醛树脂，搅拌至形成糊状体；烘干制成前驱体粉体；(3)加入氮源混合研磨；(4)置于加热炉中，通入惰性气体将空气驱除，在炉压高于大气压条件下，升温进行氮化合成反应；随炉冷却获得粗粉体；(5)在550～650℃条件下保温2～8小时除碳。本发明的方法可以低温合成氮化硅陶瓷粉体，大幅度降低生产成本，具有广泛的应用前景。

技术领域

本发明属于无机非金属材料领域，特别涉及一种低温合成制备氮化硅陶瓷粉体的方法。

背景技术

氮化硅(Si₃N₄)陶瓷具有优良的电学和力学性能，引起国内外研究者的广泛关注，随着现代科学技术的飞速发展，氮化硅陶瓷在许多高技术领域必将具有广泛的应用前景；然而，目前氮化硅的制备成本较高，主要原因是合成温度高；如碳热还原法的合成温度一般在1300～1500℃左右，直接氮化法一般在1400～1600℃左右；若能以较低的温度制备出氮化硅粉体，必将会大大提高其商业化进程。

截止目前，规模化工业生产氮化硅陶瓷粉体的方法主要有三种：直接氮化法、碳热还原法和高能球磨法；直接氮化法和碳热还原法对应的主要问题是反应温度高、团聚结块，高能球磨法存在的主要问题是粉体极易被二次污染，不能满足高纯度的要求；其中最具商业化生产能力的方法当属碳热还原方法；因此，开发一种污染少成本低的高纯氮化硅陶瓷粉体的低温合成制备方法，是目前急需解决的问题。

发明内容

本发明的目的是提供一种低温合成制备氮化硅陶瓷粉体的方法，通过设计原料组分和工艺路线，在低温条件下合成氮化硅粉体，降低生产成本的同时，减少污染，提高产品的纯度。

本发明的方法包括以下步骤：

1、制备前驱体凝胶：准备硅源水玻璃，催化剂盐酸，表面活性剂偶联剂和聚乙二醇，其中盐酸的质量浓度为5～35％；盐酸占水玻璃的体积百分比为1～30％；偶联剂占水玻璃和盐酸总体积的0.01～10.0％，聚乙二醇为水玻璃和盐酸总质量的0.01～10.0％；将水玻璃、偶联剂、聚乙二醇和盐酸依次加入去离子水中，搅拌均匀制成凝胶；将凝胶经水洗和醇洗后，过滤获得的固相作为前驱体凝胶；

2、制备前驱体粉体：将前驱体凝胶放入无水乙醇中，在搅拌条件下加入酚醛树脂，使酚醛树脂在无水乙醇中溶解，前驱体凝胶被分散，直至全部物料形成糊状体；将糊状体置于烘箱中，在65～200℃条件下烘干去除挥发成分，剩余物料随炉冷却至常温，取出研磨制成前驱体粉体；其中酚醛树脂与水玻璃的摩尔比为0.5～10；

3、制备复合前驱体粉体：向前驱体粉体中加入氮源尿素或三聚氰胺，混合研磨均匀，制成复合前驱体粉体；其中氮源与水玻璃的摩尔比为5～60；

4、合成氮化硅粗粉体：将复合前驱体粉体置于加热炉中，通入惰性气体吹扫将空气驱除，然后在加热炉内气压高于大气压的条件下，升温至800～1000℃后保温2～5小时，进行氮化合成反应；反应后的物料随炉冷却至常温，获得氮化硅粗粉体；

5、脱碳处理：将氮化硅粗粉体置于电阻炉内，在550～650℃条件下保温2～8小时，使残留的碳去除，然后物料随炉冷却至常温，再研磨制成氮化硅陶瓷粉体。

上述的惰性气体为氮气或氩气。

上述的聚乙二醇的聚合度为2000～20000。

上述的步骤1中，去离子水的用量以去离子水与盐酸混合后，全部溶解水玻璃、偶联剂和聚乙二醇为准。

上述的步骤2中，无水乙醇的用量以将全部酚醛树脂溶解为准。

上述的氮化硅陶瓷粉体的粒径100～1000纳米。

上述的步骤4中，升温和保温时控制加热炉内气压高于大气压。