[发明专利]改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法及其应用、煤基乙醇制乙烯方法有效
| 申请号： | 201811458082.9 | 申请日： | 2018-11-30 |
| 公开（公告）号： | CN111250150B | 公开（公告）日： | 2023-06-20 |
| 发明（设计）人： | 王莹利;亓良;明政;郑传龙;刘中民 | 申请（专利权）人： | 中国科学院大连化学物理研究所 |
| 主分类号： | B01J29/46 | 分类号： | B01J29/46;B01J29/40;C07C1/24;C07C11/04 |
| 代理公司： | 北京元周律知识产权代理有限公司 11540 | 代理人： | 胡璇 |
| 地址： | 116023 *** | 国省代码： | 辽宁;21 |
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| 摘要： | |||
| 搜索关键词： | 改性 zsm 分子筛 催化剂 制备 方法 及其 应用 乙醇 乙烯 | ||
1.一种改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法，其特征在于，包括以下步骤：（a）铵盐水溶液预处理ZSM-5分子筛，得到氨型ZSM-5分子筛；
（b）采用含有金属盐的溶液负载改性所述氨型ZSM-5分子筛，得到[Me(NH3)n]@ZSM-5分子筛；
（c）所述[Me(NH3)n]@ZSM-5分子筛经高温水洗后焙烧，得到金属元素定向负载的Me@ZSM-5分子筛催化剂，
所述高温水洗步骤条件为：在60℃~100℃水洗1~10次；
所述金属盐溶液为过渡金属盐溶液或碱土金属盐溶液；
所述碱土金属盐溶液为碱土金属硝酸盐溶液、碱土金属硫酸盐溶液或碱土金属氯化物溶液中的至少一种；
所述过渡金属盐溶液为铜的硝酸盐溶液、铜的硫酸盐溶液或铜的氯化物溶液；
所述负载改性条件为：在30~60℃下进行所述负载改性2~20小时。
2.根据权利要求1所述的改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法，其特征在于，所述步骤（a）中所述ZSM-5分子筛为Na-ZSM-5分子筛和/或H-ZSM-5分子筛；
所述ZSM-5分子筛的硅铝原子比为20~200。
3.根据权利要求1所述的改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法，其特征在于，步骤（a）中所述铵盐水溶液中铵盐的浓度为0.05~0.5 mol/L；
所述预处理条件为：在30~100℃下预处理1~10h；
所述铵盐水溶液与所述ZSM-5分子筛按质量比为1~10:1混合进行所述预处理。
4.根据权利要求1所述的改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法，其特征在于，所述铵盐选自硝酸铵、氯化铵或硫酸铵中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法，其特征在于，所述步骤（a）中包括对所述氨型ZSM-5分子筛干燥的步骤，所述干燥条件为：在30~150℃下干燥2~24小时。
6.根据权利要求1所述的改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法，其特征在于，所述步骤（b）中所述金属盐溶液浓度为0.05~0.5 mol/L。
7.根据权利要求1所述的改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法，其特征在于，所述金属盐溶液中溶剂为水或乙醇。
8.根据权利要求1所述的改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法，其特征在于，所述金属盐溶液与所述氨型ZSM-5分子筛按质量比为1~10:1进行所述负载改性。
9.根据权利要求1所述的改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法，其特征在于，所述高温水洗步骤中所用水的体积为10~100ml。
10.根据权利要求1所述的改性ZSM-5分子筛催化剂制备方法，其特征在于，所述高温水洗步骤重复1~10次。
11.根据权利要求1~10中任一项所述方法制备得到所述改性ZSM-5分子筛催化剂在煤基乙醇制乙烯反应中的应用。
12.一种煤基乙醇制乙烯方法，其特征在于，包括以下步骤：
根据权利要求1~10中任一项所述方法制备得到所述改性ZSM-5分子筛催化剂与包含乙醇的原料接触，发生反应，得到乙烯；
反应条件：反应温度为260~350℃，反应空速为0.5~15h-1。
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