[发明专利]一种C3N4薄膜的制备方法

说明书

本发明涉及以高度分散于有机溶剂的C₃N₄胶体为前驱、导电材料为基底，采用电泳法将C₃N₄胶体颗粒沉积到导电基底及利用后续退火处理制备C₃N₄薄膜的方法。不同于已公开报道制备C₃N₄薄膜的方法，该方法原料廉价易得，薄膜平整、致密、厚度均匀可控，与基底接触良好，且制备过程快捷，易于大批量生产。该制备方法获得的C₃N₄薄膜，一方面可作为C₃N₄光电极用于光电化学分解水制氢气及光催化降解有机物等反应，另一方面可用于材料表面保护及修饰等用途。

技术领域

本发明涉及太阳能光电化学转化过程中C₃N₄薄膜的制备方法，属于催化材料制备技术领域。

背景技术

能源和环境问题在当今世界日益突出，为此世界各国积极进行清洁、可持续能源技术的开发和利用。光电化学催化分解水制氢技术可以直接将光能转化为氢能，是一种重要的太阳能转化方式。Fujishima和Honda于1972年首次发现该现象(Nature 1972,238,37.)，引起了广泛的研究热潮。围绕该技术，人们开发了各种用于光催化及电催化分解水的半导体材料，如TiO₂(J.Am.Chem.Soc.,1983,105,27-31.),WO₃(Chem.Comm.2012,48,729-731.),Fe₂O₃(J.Electrochem.Soc.1979),Ta₃N₅(Nano.Lett.2010,10,948-952),Cu₂O(Nat.Mater.,2011,6,456-461.),C₃N₄(Nat.Mater.2009,8,76–80)等。其中C₃N₄材料因为其是一种廉价、环境友好的非金属催化剂材料，其在光催化、光电催化及异相催化中的高活性而使人们对其有极大研究兴趣。但是目前C₃N₄的可控制备平整的薄膜是目前面临的问题，目前已报道的C₃N₄薄膜和电极的方法有刮涂法(Angew.Chem.Int.Ed.2015,54(21):6297-6301)、原位烧结法(J.Am.Chem.Soc.,2014,136(39):13486-13489.)、模板法(Angew.Chem.Int.Ed.2014,53(14):3654-3658)等。但这些方法制备的C₃N₄薄膜有不同缺点，如C₃N₄薄膜与导电基底接触较差、薄膜制备过程复杂、薄膜厚度难以有效调控等。

发明内容

本发明的目的是提供一种快速、高效制备表面均一、厚度可控的C₃N₄薄膜的电泳沉积方法。因此，本发明发展一种新的策略用于制备C₃N₄薄膜，即将C₃N₄颗粒高度、均匀分散于有机溶液中形成稳定的C₃N₄胶体溶液，再加入含有导电离子的物质到溶液中调变C₃N₄颗粒表面特性，在导电衬底上通过电泳沉积C₃N₄胶体颗粒得到C₃N₄薄膜电极，同时在电泳沉积过程中采用不同的电压及时间，有效解决了薄膜厚度不可控问题。然后通过后续热处理(即退火处理)获得了电极与导电基底接触优良、致密、平整、厚度可控的C₃N₄薄膜。