[发明专利]一种丙烯醛缩醛/苯胺反应制备喹啉衍生物的催化剂及其制备方法在审
申请号: | 201811200936.3 | 申请日: | 2018-09-30 |
公开(公告)号: | CN109331862A | 公开(公告)日: | 2019-02-15 |
发明(设计)人: | 李安;晁自胜;周从山;杨涛;李立军;杨赞;谢军;武鹄 | 申请(专利权)人: | 湖南理工学院 |
主分类号: | B01J29/12 | 分类号: | B01J29/12;B01J29/14;B01J29/46;B01J29/76;C07D215/04 |
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地址: | 414000 湖南*** | 国省代码: | 湖南;43 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 无机多孔材料 催化剂 丙烯醛缩 活性金属 石墨烯 分子筛 复合载体 制备喹啉衍生物 喹啉类衍生物 石墨烯改性 喹啉衍生物 苯胺缩合 活性基团 孔径分布 醛转化率 负载量 苯胺 层间 富含 改性 收率 水热 修饰 制备 | ||
1.一种丙烯醛缩醛/苯胺缩合制喹啉衍生物的催化剂,其特征在于,所述催化剂由石墨烯改性的分子筛无机多孔材料复合载体和双元活性金属组分组成。
2.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于,所述石墨烯改性的分子筛无机多孔材料复合载体中石墨烯的质量分数为5-30%;所述分子筛无机多孔材料为选自HZSM-5、HY、USY、HBeta中的一种或多种。
3.根据权利要求1-2任一项所述的催化剂,其特征在于,所述双元活性金属组分为选自Mg、Co、Ag、Cr、Ni、Mn、Cu、Zn和Fe中的任意两种;双元活性金属组分的含量占催化剂的2-20wt%。
4.根据权利要求3所述的催化剂,其特征在于,所述石墨烯改性的分子筛无机多孔材料复合载体的制备方法为:称取分子筛无机多孔材料粉末置于浓度为0.5-4.5mol/L的NaOH溶液中,随后在20-90℃水浴条件下强烈搅拌30-120min;在搅拌状态下加入氧化石墨烯,搅拌15-30min后,用50wt%的醋酸溶液调节其Ph=9-10,继续搅拌30min;然后将所得悬浮液置于晶化釜中并在100-160℃恒温箱中晶化1-8天,反应结束后,冷却、抽滤、洗涤,滤饼在120℃烘箱中干燥,并在N2氛围保护的管式炉中于400-700℃高温加热煅烧2-11h,即获得石墨烯掺杂的分子筛无机多孔材料复合载体。
5.根据权利要求4所述的催化剂,其特征在于,分子筛无机多孔材料粉末/NaOH溶液固液比g/mL为1∶4-1∶30,NaOH溶液的浓度为1.5-2.5mol/L,水浴温度为35-65℃,搅拌时间为60-80min,悬浮液的晶化温度为110-145℃,晶化时间为2-4d,在N2氛围保护的管式炉的焙烧温度为480-610℃,焙烧时间为3-6h。
6.一种权利要求1-5任一项所述催化剂的制备方法,其特征在于,具体步骤为:将两种活性金属组分的可溶盐同时溶于水中,形成浓度为0.002-1.5mol/L的澄清溶液,然后将过量的尿素加入上述溶液,搅拌成澄清溶液,之后将石墨烯改性的分子筛无机多孔材料复合载体浸渍于上述溶液中,并于室温下搅拌处理0.5-8小时;搅拌后的混悬物于70-120℃温度下加热回流2-12小时,回流后的混悬物于室温下过滤,所得沉淀物用蒸馏水洗涤至中性;将上述沉淀于80-120℃温度下烘干,并在N2氛围保护的管式炉中于400-650℃温度下焙烧2-10小时,即获得所述催化剂。
7.根据权利要求6所述的制备方法,其特征在于,所述含有活性组分的可溶盐的水溶液的浓度为0.02-0.2mol/L;其金属组分/尿素物质的量之比为1∶8-1∶15;室温下搅拌处理时间为1.5-4.5小时;搅拌后的混悬物加热回流的温度为85-100℃;焙烧温度和时间为450-600℃温度下焙烧4-8小时。
8.根据权利要求1-5所述的催化剂,其特征在于,所述的丙烯醛缩醛原料为丙烯醛缩二甲醇、丙烯醛缩二乙醇、丙烯醛缩二丙醇中的一种或多种。
9.一种权利要求1-5任一项所述催化剂在丙烯醛缩醛/苯胺缩合制喹啉衍生物中的应用。
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