[发明专利]一种在钯膜反应器中进行气相丙烯环氧化反应的方法

权利要求书

1.一种在钯膜反应器中进行气相丙烯环氧化反应的方法，其特征在于：该方法采用催化剂是负载了贵金属的钛硅分子筛组成，以固定床的形式，填充在钯基合金膜中组成膜反应器；

反应原料气体为H₂、O₂和丙烯，其中H₂从膜反应器中膜的一侧(如管式膜的外侧)通入，利用压力梯度为作用力进入膜的另一侧(如管式膜的内侧)，O₂和丙烯从膜的另一侧(如管式膜的内侧)通入催化剂床层。

2.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：钯基合金膜中，除钯之外的合金组分有Cu、Ag、Au、Ni、Cr等金属中的一种或两种，合金膜中钯的摩尔含量40％-60％，合金膜为管式膜，内径区间为5mm～30mm。

3.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：钛硅分子筛上的负载的贵金属可以是Ag、Pt、Au、Pd、Ru、Rh中的一种；组成以催化剂质量为基准，贵金属的含量为0.05wt％～10wt％，分子筛含量为90wt％～99.95wt％。

4.按照权利要求1或3所述的方法，其特征在于：钛硅分子筛为Ti-ZSM-48、Ti-ZSM-12、TS-1、TS-2、Ti-FER、TPSO-5、Ti-MCM-41、Ti-MCM-48、Ti-MCM-68中的一种或二种。

5.按照权利要求1或4所述的方法，其特征在于：钛硅分子筛的硅钛比(Si/Ti)在10～500之间，比表面积(m²/g)在100～1000之间，孔径(nm)在0.1～5.0之间，相对结晶度(％)大于90。

6.按照权利要求4所述的方法，其特征在于：钛硅分子筛制备过程中的模板剂为PEI(聚乙烯亚胺)、PDADMAC(聚二甲基二烯丙基氯化铵)、TPAOH(四丙基氢氧化铵)、TBAOH(四丁基氢氧化铵)、TEAOH(四乙基氢氧化铵)、TMAOH(四甲基氢氧化铵)、TPAOH(四丙基氢氧化铵)中的一种或二种以上；

合成钛硅分子筛的硅源和钛源可以是TEOS(原硅酸四乙酯)、TNBT(钛酸四丁酯)；

合成钛硅分子筛的溶液在均相反应器中的反应温度为100℃～200℃，反应时间为10h～40h；

分子筛在真空干燥箱中，低于200℃干燥5h～25h。

7.按照权利要求1或2所述的方法，其特征在于：反应原料气体为H₂、O₂和丙烯，其中H₂从膜反应器中膜的外侧通入，利用压力梯度为作用力进入膜内侧；O₂和丙烯混合气从膜的内侧通入催化剂床层，混合气中不加入或必要时可加入惰性气体作为保护气。

8.按照权利要求7所述的方法，其特征在于：所述的惰性气体是指N2、He、Ar等气体中一种或二种，其中保护气于反应原料气体和保护气总体积中的体积百分含量为10％～80％。

9.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：H₂、O₂、丙烯三种原料的进料体积比为(1～5):(1～5):(1～5)。

10.按照权利要求1或9所述的方法，其特征在于：反应空速为2000ml g_cat^-1h^-1～12000mlg_cat^-1h^-1，反应温度为100℃～200℃，反应压力为0.1～0.5MPa。