[发明专利]提高质谱谱图质量的方法、计算机存储介质、以及电子终端

说明书

本发明提供一种提高质谱谱图质量的方法，其包括：针对属于同一种类的样品，通过质谱仪得到具有较低谱图质量的谱图和具有较高谱图质量的谱图；重复步骤1得到多份具有较低谱图质量的谱图和具有较高谱图质量的谱图，以作为建模样本；将所述建模样本中的具有较低谱图质量的谱图作为模型输入，具有较高谱图质量的谱图作为模型的目标输出，通过深度学习算法进行训练以得到从较低谱图质量的谱图转换到较高谱图质量的谱图的转换模型；以所述建模样本之外其它的具有较低谱图质量的谱图作为输入，通过所述转换模型得到其对应的具有较高谱图质量的谱图。本发明具有深度学习算法效率高，精准度高等技术效果。

技术领域

本发明涉及质谱分析技术领域，特别是涉及提高质谱谱图质量的方法、计算机存储介质、以及电子终端。

背景技术

质谱谱图的质量(quality)通常由几个参数确定，比如谱图的信噪比，分辨率、质量精度或者质谱峰型。以分辨率为例，质谱仪器的分辨率可反映质谱仪分辨两个相邻质谱峰的能力，例如计算方法为M/ΔM，其中M为峰位的质量数，ΔM为半高峰宽。质谱仪器的分辨率由多种因素决定，比如在飞行时间质谱仪中，分辨率与仪器物理尺寸(如飞行管长度)、离子光学参数(如入射离子束相空间分布)、电学参数(如电压幅值和稳定性)、检测器及信号处理手段(如ADC或TDC)等都有关系。

对质谱信号进行适当的信号处理，可提高最终输出的质谱谱图的谱图质量。最简单常用的，比如可以使用数字平滑或滤波的算法，或者曲线求导及拟合的算法，以降低噪音，提高信噪比。对于谱图的分辨率及质量精度同样可以有多种处理的办法。例如，在专利US6870156中，将从模数转换器(ADC)得到的每张原始谱图进行检峰处理，并将一组处理过的原始谱图求和以得到直方图，最后做平滑光顺等处理得到高分辨谱图；在专利US8063358中，也用到了类似的方法，但是给出了一个特殊的利用二次导数来进行检峰的算法；在专利US8723108中，利用参考样品的信息，对每张原始谱图和其平均谱图分别进行检峰，再用平均谱图的峰位去校正每张原始谱图的峰位，最后重新做和谱以得到高分辨、高质量精度的谱图。

但需要说明的是，尽管这些信号处理算法属于对原始的“真”信号的数学处理，但该处理过程旨在对信号造成展宽、或者峰型畸变、或者带来噪音的一些实际因素加以消除，因此得到的信号或谱图仍然可被认为是“真”的结果。这些方法也在商业仪器中得到了广泛的利用。

为了得到这些信号处理或者谱图处理的算法，通常需要专业研究人员花费大量的时间和精力，例如：需要对一定数量的质谱谱图进行验证，以选择合适的算法，以及确定算法中的各种参数。即使如此，这些算法的适用性也往往存疑。比如，对谱图质量的提升有限，或者只适用于某些特定的质量段或者特定的基质条件，或者在提升某一参数的同时降低了另一参数(如提高分辨率的同时降低了信噪比)，或者在处理后出现伪峰、丢峰等。究其原因，这些传统的信号处理算法都是基于人类研究人员对于质谱仪器和谱图处理理论的理解而尝试做出的，人类研究人员很难从海量的数据中自动选择和优化算法。

近年来，人工智能和深度学习算法的爆发性发展，加速了多个领域的研究进展。比如在图像处理领域，已经有比较成熟的深度学习算法，可以显著提高图像的质量。这方面的进展在文献arXiv:1706.09077v1中有较清楚的介绍，使用卷积神经网络(CNN)深度学习算法，配以相当程度的训练数据库，可以提高图像、视频或者深度地图中的分辨率。目前类似的深度学习算法也在质谱领域有了一些应用，但主要使用在谱图识别或者处理后数据统计相关的方面，比如文献arXiv:1705.01015v3中，利用深度学习中的深度卷积网络来提取肿瘤上的成像质谱(Imaging MS)的图像特征，从而对肿瘤进行分类和分析；又比如文献AnalChem.2017,89(23):12690-1269中，构建了一个深度神经网络模型来预测肽段中的子离子谱图，可以达到较高的准确率。但目前为止，还从未有人将深度学习的概念应用于质谱谱图质量的提升上。

发明内容