[发明专利]原子级分散钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂及其制备方法和应用有效

专利信息
申请号: 201811038184.5 申请日: 2018-09-06
公开(公告)号: CN109174085B 公开(公告)日: 2021-06-25
发明(设计)人: 刘洪阳;黄飞 申请(专利权)人: 中国科学院金属研究所
主分类号: B01J23/44 分类号: B01J23/44;C07C5/09;C07C11/04
代理公司: 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 代理人: 于晓波
地址: 110016 辽*** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 原子 分散 纳米 金刚石 石墨 复合材料 催化剂 及其 制备 方法 应用
【权利要求书】:

1.一种原子级分散钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂,其特征在于:该催化剂以钯为活性材料,纳米金刚石/石墨烯复合材料为载体,钯以原子级形式分散在纳米金刚石/石墨烯碳载体上;

所述纳米金刚石/石墨烯复合材料载体为核壳结构,纳米金刚石为核,石墨烯材料为壳层;钯以原子形式均匀分散在石墨烯壳层表面,并与石墨烯缺陷上的碳原子成键;该催化剂中,钯的负载量为0.05~0.2wt.%;

所述原子级分散钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂的制备方法,包括如下步骤:

(1)以纳米金刚石为原料,经过高温处理后获得纳米金刚石/石墨烯复合材料;

(2)采用沉积沉淀法,将钯沉积到纳米金刚石/石墨烯复合材料上,得到钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂前驱物;所述沉积沉淀法的过程为:在100mL圆底烧瓶中加入20-40mL水,放入200 mg纳米金刚石/石墨烯复合材料载体,超声分散均匀,然后用碳酸钠溶液调节pH值到9-10,得到纳米金刚石/石墨烯载体分散液;根据催化剂中钯的负载量计算硝酸钯溶液的用量,然后将所需量的硝酸钯溶液用碳酸钠溶液调节pH值到6-7,再将硝酸钯溶液加入到纳米金刚石/石墨烯载体溶液中,在油浴锅中80-100℃ 条件下保温搅拌1-2小时,然后降温至室温,经抽滤和洗涤后获得钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂前驱物;

(3)将所述钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂前驱物置于石英管中,在氢气和氦气的混合气中进行还原处理后,即得到所述原子级分散钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂;所述还原处理的过程中,所述氢气和氦气的混合气中,氢气体积分数为10%,混合气的流速20 mL/min;还原处理温度为150~200℃ ,还原时间为1小时;还原处理后在20 mL/min氦气气氛中降到室温。

2.根据权利要求1所述的原子级分散钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂,其特征在于:步骤(1)中,所述高温处理具体过程为:将纳米金刚石置于管式加热炉中,在惰性气氛和900~1100℃ 条件下焙烧4 h-6 h,即获得纳米金刚石/石墨烯复合材料。

3.根据权利要求1所述的原子级分散钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂的应用,其特征在于:将所述原子级分散钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂作为乙炔加氢反应的催化剂,在混合原料气中催化乙炔加氢生成乙烯。

4.根据权利要求3所述的原子级分散钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂的应用,其特征在于:所述乙炔加氢反应过程中,催化剂的使用温度为80~200℃ ;混合原料气中:乙炔为1vol.%,氢气为10 vol.%,乙烯20vol.%,氦气为平衡气;空速60000 mL/g·h。

5.根据权利要求4所述的原子级分散钯基纳米金刚石/石墨烯复合材料催化剂的应用,其特征在于:在乙炔加氢反应过程中,乙炔转化率为10~100%,乙烯选择性为90~100%;催化剂在180℃反应温度下可以稳定使用30小时。

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