[发明专利]基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂及其制备方法和用途有效
申请号: | 201810614615.1 | 申请日: | 2018-06-14 |
公开(公告)号: | CN108615903B | 公开(公告)日: | 2020-06-09 |
发明(设计)人: | 阳梅;龙轩;张文斌;雷志丹;陈红飙;黎华明 | 申请(专利权)人: | 湘潭大学 |
主分类号: | H01M4/88 | 分类号: | H01M4/88;H01M4/90 |
代理公司: | 北京卓恒知识产权代理事务所(特殊普通合伙) 11394 | 代理人: | 徐楼 |
地址: | 411105 湖南*** | 国省代码: | 湖南;43 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 基于 吡啶 基四嗪环 聚合物 还原 催化剂 及其 制备 方法 用途 | ||
1.一种基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂,该氧还原催化剂是通过以下制备方法所制备的:首先将3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)与三聚氯氰通过亲核取代反应,制备获得含吡啶基四嗪环的聚合物网络;然后再将含吡啶基四嗪环的聚合物网络进行热解,得到基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂。
2.根据权利要求1所述的基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂,其特征在于:所述取代反应为:将3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)溶于有机溶剂I的溶液与将三聚氯氰溶于有机溶剂II的溶液混合,在加热的条件下进行反应;和/或
所述热解为将含吡啶基四嗪环的聚合物网络在惰性氛围下加热,进行热解。
3.根据权利要求2所述的基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂,其特征在于:有机溶剂I为N甲基吡咯烷酮,有机溶剂II为甲苯。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂,其特征在于:所得基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂具有200-800m2g-1的BET比表面积。
5.根据权利要求1-3中任一项所述的基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂,其特征在于:所得基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂具有250m2g-1至700m2g-1的BET比表面积。
6.根据权利要求1-3中任一项所述的基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂,其特征在于:所得基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂具有300m2g-1至600m2g-1的BET比表面积。
7.制备基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂的方法或制备权利要求1-6中任一项所述的氧还原催化剂的方法,该方法包括以下步骤:
(1)取代反应:将3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)和三聚氯氰混合,加热,反应一段时间后冷却,过滤,干燥;得到含吡啶基四嗪环的聚合物网络;
(2)热解:将步骤(1)得到的含吡啶基四嗪环的聚合物网络加热,进行热解;得到基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂。
8.根据权利要求7所述的方法,其特征在于:该方法还包括:
步骤(3):将步骤(2)得到的基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂进行洗涤,然后干燥,再进行热解;获得高活性基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂。
9.根据权利要求7所述的方法,其特征在于:步骤(1)具体为:将3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)溶于有机溶剂I,形成溶液A;将三聚氯氰溶于有机溶剂II,形成溶液B;将溶液A和溶液B混合;在100-180℃的温度下回流反应1-12h;冷却至室温,过滤,采用有机溶剂III洗涤,真空干燥,得到含吡啶基四嗪环的聚合物网络;和/或
步骤(2)具体为:将步骤(1)得到的含吡啶基四嗪环的聚合物网络置于管式炉中,在惰性气体的氛围下,于700-1200℃的温度下热解0.5-6h;得到基于吡啶基四嗪环聚合物的氧还原催化剂。
10.根据权利要求9所述的方法,其特征在于:步骤(1)中所述回流反应为在110-160℃的温度下回流反应3-10h;和/或
步骤(2)中所述热解为于750-1100℃的温度下热解1-4h。
11.根据权利要求9所述的方法,其特征在于:步骤(1)中所述回流反应为在120-150℃的温度下回流反应4-6h;和/或
步骤(2)中所述热解为800-1000℃的温度下热解1.5-3h。
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