[发明专利]活性焦负载纳米金催化剂及其制备方法和应用有效

专利信息
申请号: 201810273936.X 申请日: 2018-03-29
公开(公告)号: CN108499529B 公开(公告)日: 2020-07-03
发明(设计)人: 符玉葵;陈畅亚;曾光明;赖萃;秦蕾;黄丹莲;易欢;何江凡;李必胜;黄芳龙;李玲;李敏芳;张明明 申请(专利权)人: 湖南大学
主分类号: B01J20/20 分类号: B01J20/20;B01J20/30;B01J23/52;C02F1/70;C02F101/38
代理公司: 湖南兆弘专利事务所(普通合伙) 43008 代理人: 何文红
地址: 410082 湖南省长沙*** 国省代码: 湖南;43
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摘要:
搜索关键词: 活性 负载 纳米 催化剂 及其 制备 方法 应用
【说明书】:

发明公开了一种活性焦负载纳米金催化剂及其制备方法和应用,该催化剂以活性焦为载体,表面负载有纳米金颗粒。其制备方法包括以下步骤:将活性焦与水混合,再与氯金酸溶液混合,超声处理,得到活性焦和氯金酸的混合液;所得混合液与抗坏血酸溶液混合进行还原反应,得到活性焦负载纳米金催化剂。本发明活性焦负载纳米金催化剂具有分散性好、负载率高、吸附性能好和催化性能好等优点,其制备方法具有制备工艺简单、操作简便、生产效率高、生产周期短、成本低廉、产品收益率高等优点,不添加活性剂和保护剂,能在常温条件下实现大规模制备,利于工业化利用。本发明催化剂能够快速、彻底催化还原硝基芳香化合物,具有较好的使用价值和应用前景。

技术领域

本发明属于纳米金属催化剂制备技术领域,涉及一种活性焦负载纳米金催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

硝基芳香化合物是常见的工业污染物,具有高毒性、抗生物降解能力等特点。其还原产物芳胺是工业上生产应用的重要中间产品,用于合成农药、医药、合成树脂、表面活性剂等精细化工品。目前,开发针对此反应的新型催化剂是一个研究热点。随着纳米科学技术的发展,具有高比表面积的纳米金催化剂在催化还原硝基化合物、电化学还原CO2、低温催化氧化CO等方面引起广泛学者的研究。然而,纳米金催化剂表面能大、粒径小,在反应期间极易团聚导致催化活性降低,且金属资源的有限性导致迫切需要开发高活性、可重复利用的催化材料。基于以上问题,为了充分发挥金属催化剂的性能,将纳米金颗粒负载在载体上是一个很好的解决办法。近年来很多研究报道将二氧化硅、金属氧化物、沸石等作为载体负载纳米金颗粒。但是这些载体不够稳定,尤其在强酸强碱的环境下材料性质容易发生改变,难以使纳米金均匀地分布在其表面上。为了改善催化剂的稳定性,寻找一种新型、稳定性好的材料来负载纳米金是非常重要的。

目前,介孔碳、石墨烯(氧化石墨烯)、碳纳米纤维等常被用来作为负载纳米金的载体。然而现有纳米金催化剂中人存在以下问题:如,郝正平等(CN 101805256)制备了介孔碳负载金催化剂,只用于葡萄糖的氧化;严新焕等(CN 102553583A)等人利用模板法制备介孔碳负载的纳米金催化剂可用于硝基苯类化合物的加氢反应,但其加氢反应需加温加压,增加了能耗;Alain Tuel等利用Au/SAB-15为模板,蔗糖为碳源,制备得Au/介孔碳催化剂,但其催化活性不如Au/SAB-15;Zhang Peng等采用传统的电纺技术和原位化学还原法制备CNFs@Au催化剂,催化效果较好,但制备方法复杂。另外,石墨烯、碳纳米管、碳纳米纤维、富勒烯等碳材料载体,价格较贵、成本高,不利于大规模用于处理硝基芳香化合物。实际上,活性焦常被用来脱硫脱硝、除汞、吸附废水中的有机污染物等,然而,至今为止,对于以活性焦为载体用其负载金催化剂的报道很鲜见,几乎没有研究将活性焦作为载体负载纳米金。

在制备负载型催化剂的方法中,化学还原法是一种简单、实用的制备方法。然而现有化学还原法中大部分利用联氨、柠檬酸钠、硼氢化钠作为还原剂,而这些还原剂都有一定的毒性,易爆炸。因而采用无毒无害、环境友好型的还原剂是绿色化学所提倡的。另外,现有纳米金催化剂的制备方法中,仍然存在以下问题:(1)制备过程中添加了保护剂,且保护剂难以通过一般的水洗方法去除;(2)一些制作过程必须在高温情况下进行、反应较剧烈,增加了能耗;(3)制备步骤复杂,且所用到的化学试剂过多,易对环境成二次污染。此外,采用现有的纳米金催化剂催化还原硝基芳香化合物,其催化效果并不理想,彻底催化还原硝基芳香化合物的时间较长。因此,获得一种不加表面活性剂、保护剂,在常温条件下,便可将纳米金均匀地负载到活性焦上的简单方法,对于将该材料运用在实际处理含有硝基芳香化合物废水中具有重要的指导意义。

发明内容

本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足,提供一种分散性好、负载率高、吸附性能好和催化性能好的活性焦负载纳米金催化剂,还提供了一种制备工艺简单、操作简便、生产效率高、生产周期短、产品收益率高的活性焦负载纳米金催化剂的制备方法,以及该活性焦负载纳米金催化剂在催化还原硝基芳香化合物中的应用。

为解决上述技术问题,本发明采用以下技术方案:

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