[发明专利]一种氮掺杂多孔碳负载金属单原子材料的制备方法

说明书

本发明涉及一种氮掺杂多孔碳负载金属单原子材料的可控制备方法，属于材料科学与工程技术领域。本发明通过聚合反应将卟啉‑金属卟啉聚合，调控卟啉‑金属卟啉比例调控金属含量（0.06‑4.00 wt%），调控不同金属卟啉种类调控金属单原子种类（A型、AB型、ABC型）。本发明实现了金属单原子材料的可控制备，具有良好的拓展性和重现性，解决了现有技术中金属含量低、种类少等问题，丰富了金属单原子材料合成方法学等相关领域的研究。

技术领域

本发明涉及属于材料科学与工程技术领域，具体地说，涉及一种氮掺杂多孔碳负载金属单原子材料的制备方法。

背景技术

单原子催化剂是将金属以原子形式高度分散在一定载体上，达到了金属分散的极限，实现原子利用率的最大化。单原子催化剂具有均相催化剂的“孤立位点”和多相催化剂的结构稳定且易分离的优点， 能将多相催化与均相催化紧密联系在一起，是多相催化与均相催化的桥梁和纽带。单原子催化剂的制备大大减少贵金属的使用量，降低了生产成本，一定条件下其催化活性、选择性、稳定性等催化性能明显优于传统负载型催化剂；单原子催化剂具有单一分散的活性位，避免了副反应的发生和分离提纯等后续处理过程，节省后期费用，更加经济环保，达到“绿色催化”的目的。故金属单原子的含量、种类的可控制备对单原子催化领域的研究具有重要意义。

常规金属单原子合成方法有湿化学法、沉积法、热解法。湿化学法以贵金属单原子为主，需精确配置金属盐浓度和选择合适载体材料；沉积法中采用四级杆或高温金属源设备，需精确控制沉积温度-时间等条件；而热解法需先合成耐高温的催化前驱体材料。且这些方法适用的金属含量较低，金属种类都较为有限。

中国专利CN 106914237 A，制备了合成了包括 Pt、Ag、Au、Pd、Rh、Ir、Ru、Co、Ni和Cu，和负载在TiO₂、氧化锌、氧化铈、氧化铝、氧化硅、氧化铁、氧化锰、C₃N₄、介孔碳、超溥碳膜、石墨烯、碳纳米管或分子筛材料等的金属单原子。但这种方法需要先配罝一定浓度的前驱体溶液，冷冻-光照-解冻等操作，容易因浓度控制不当而团聚形成纳米粒子。

中国专利CN105170147 B利用原子层沉积制备了Pd₁/Al₂O₃单原子催化剂，该催化剂具有良好乙炔的加氢活性。但该方法需要严格控制沉积温度、载体流速、沉积时间，操作复杂，设备昂贵。

美国专利US2014275686-A1，通过调节pH控制六水合硝酸钴在二氧化硅形成前驱体，进一步500℃热解形成Co₁/SiO₂单原子。但此方法操作复杂，需要精确调控反应比例，原料昂贵，反应浓度低，产品制备量较少。

发明内容

基于湿化学法、沉积法、热解法的金属单原子制备方法的特点和不足，本发明的目的在于提供一种氮掺杂多孔碳负载金属单原子材料的可控制备方法，以解决现有技术中金属含量低、种类少、可调性差、操作复杂等问题。

为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种氮掺杂多孔碳负载金属单原子材料的制备方法，包括如下步骤：利用聚合反应将卟啉与金属卟啉聚合，通过调控卟啉与金属卟啉的比例来调控金属含量（0.06-4.00wt%）、通过调控不同金属卟啉种类调控金属单原子种类（A型、AB型、ABC型）。