[发明专利]高品质石墨烯和通过氧化石墨烯的微波还原生产其的方法

说明书

披露了一种通过以下方式来生产经微波还原的氧化石墨烯(MW‑rGO)的方法：提供氧化石墨烯；将所述氧化石墨烯还原以获得经还原的氧化石墨烯(rGO)，其中氧浓度的降低足以允许所述rGO吸收微波；以及微波处理所述经还原的氧化石墨烯，直到产生含有5原子％或更低的氧浓度的经微波还原的氧化石墨烯(MW‑rGO)。所述方法是生产高品质石墨烯的快速且有效的方法。

相关申请的交叉引用

本申请要求于2016年8月31日提交的美国临时专利申请号62/382,028的优先权权益，所述申请的披露内容通过引用以其全文结合在此。

技术领域

本发明总体上涉及石墨烯生产的领域，更具体地，涉及生产高品质石墨烯的方法。

背景技术

石墨烯是紧密堆积进二维(2D)蜂巢晶格中的碳原子的平面单层，并且是所有其他维度石墨材料的基本结构单元。它可以被包成0D富勒烯，卷成1D纳米管或堆叠成3D石墨。由于其优异的电子、热和机械特性，以及其大表面积和低质量，石墨烯具有用于广泛应用的巨大潜力。除了超高速电子器件，大多数提出的应用都需要大量高品质、低成本的石墨烯(优选可溶液处理的)用于实际的工业规模应用。实例包括储能和储氢装置、廉价的柔性电子装置、和机械增强的导电涂层和复合材料(包括用于航空航天应用中的电磁干扰(EMI)屏蔽的膜)。

单层石墨烯的低产量、亚微米横向尺寸和差的电子特性仍然是溶液剥离石墨烯薄片的主要挑战。石墨的氧化及其随后剥离成具有大横向尺寸的单层氧化石墨烯具有大约100％的剥离产率，但是尽管进行了大量的努力，仍然不能完全除去氧官能团，使得氧化石墨烯的经还原形式(rGO)仍然为具有通常远低于化学气相沉积(CVD)的石墨烯的特性的高度无序材料。尽管rGO已经被广泛证明甚至在其无序形式下是潜在有用的催化和储能材料，但将氧化石墨烯有效还原成高品质石墨烯应产生显著的性能提高。因此，需要一种将氧化石墨烯还原成高品质石墨烯的方法。

发明内容

在一方面中，所披露的发明涉及一种用于通过以下方式生产经微波还原的氧化石墨烯(MW-rGO)的方法:(a)提供氧化石墨烯；(b)将所述氧化石墨烯还原以获得经还原的氧化石墨烯(rGO)，其中氧浓度的降低足以允许所述rGO吸收微波；以及(c)微波处理所述经还原的氧化石墨烯，直到产生含有约5原子％或更低的氧浓度的经微波还原的氧化石墨烯(MW-rGO)。可以通过X射线光电子能谱法测量氧浓度。

在一些实施例中，步骤(b)中rGO的氧浓度的降低为约0.1％或更多。在其他实施例中，步骤(b)中rGO的氧浓度的降低为约0.5％或更多。

在所述方法的一些实施例中，氧化石墨烯通过赫默斯法(Hummers’method)提供。在其他实施例中，所述氧化石墨烯通过修改的赫默斯法提供。

在所述方法的一些实施例中，还原氧化石墨烯的步骤是通过在惰性气氛中在约20℃或更高的温度将所述氧化石墨烯退火持续1秒或更多秒。在其他实施例中，氧化石墨烯的还原是通过在惰性气氛中，在约20℃至约1500℃的范围内、优选在约200℃至约400℃的范围内、更优选在约300℃的温度，将所述氧化石墨烯退火持续1秒至约12小时。

在所述方法的一些实施例中，氧化石墨烯的还原是通过使用选自肼、抗坏血酸、氢卤酸、硼氢化钠、碘化氢、硫酸或其组合的化学试剂。

在所述方法的一些实施例中，在步骤(b)中如此获得的rGO是干rGO粉末。在所述方法的其他实施例中，在步骤(b)中如此获得的rGO是湿rGO粉末，优选所述湿rGO粉末未悬浮在液体中。在还其他实施例中，湿rGO粉末含有残留的用于还原氧化石墨烯的化学试剂。

在所述方法的一些实施例中，在步骤(b)中如此获得的rGO是呈单层膜的形式。在所述方法的其他实施例中，在步骤b中如此获得的rGO是呈两层或更多层膜的形式。在一些情况下，膜厚度可以是一微米或更多微米。在另外的情况下，膜厚度可以是一毫米或更多毫米。