[发明专利]氮掺杂石墨烯及其制备方法

权利要求书

1.氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于，所述氮掺杂石墨烯的制备方法包括如下步骤：

a.将石墨与浓硫酸在-5～5℃充分混合；

b.升温至10～20℃，分3～6次加入高锰酸钾，每次的间隔时间5～15min；

c.升温至25～60℃，反应1～2h，得混合反应液；

d.升温至98℃～100℃恒温反应20～60min；

e.冷却至室温后再加入双氧水反应；

f.纯化得到氧化石墨烯；

g.将氧化石墨烯与水、含氮化合物及还原剂混匀，50～180℃反应3～8h或将氧化石墨烯与含氮化合物、还原剂混匀后在200～400℃保温20～40min，升温至400～600℃保温20～40min，再升温至700～900℃保温20～40min；

h.纯化、干燥即得氮掺杂石墨烯；

其中，所述石墨与浓硫酸的质量体积比为1:15～40g/mL；石墨与高锰酸钾的质量比为：1：3～6；所述石墨与双氧水的质量体积比为1:10～25g/mL；所述含氮化合物为二甲基甲酰胺、尿素或三聚氰胺中的至少一种。

2.根据权利要求1所述的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于，所述还原剂为L-抗坏血酸、尿素或三聚氰胺中的至少一种；所述氧化石墨烯与含氮化合物、还原剂的质量比为1:0.54:3～8。

3.根据权利要求1或2所述的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于，所述a步骤还添加硝酸钠，所述石墨与硝酸钠的质量比为1～3：1。

4.根据权利要求1～3任一项所述的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于，所述c步骤还包括在所述混合反应液中加水反应10～40min，再加入高锰酸钾反应10～20min，水与c步骤添加的高锰酸钾、石墨的质量比为：150:1:1。

5.根据权利要求1～4任一项所述的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于，f步骤所述纯化的工艺为：3000～5000r/min离心5～15min除去大颗粒杂质，然后调至3000～5000r/min进行3～5次离心，每次5～15min，之后用蒸馏水进行3～5次离心，直至离心液呈中性或用稀盐酸和乙醇各离心洗涤5次以上，直到溶液中无氯离子。

6.根据权利要求1～5任一项所述的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于，e步骤所述双氧水的浓度为20～40％。

7.根据权利要求1～6任一项所述的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于，h步骤所述纯化为无水乙醇离心清洗3～5次，转速2000～5000r/min离心5～15min，再用蒸馏水离心6次以上或用去离子水4500r·m^-1离心洗涤5～10次，所述干燥工艺为20～40℃干燥12～36小时。

8.根据权利要求1～6任一项所述的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于，a步骤和g步骤所述的混合的方法为超声或搅拌中的至少一种。

9.根据权利要求8所述的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于，g步骤所述的混合的方法为氧化石墨烯与水混合搅拌20～40min后，超声处理1～4h，加入含氮化合物及还原剂后，超声处理0.5～2h。

10.氮掺杂石墨烯，其特征在于，所述氮掺杂石墨烯采用权利要求1～9任一项所述的方法制备得到；所述氮掺杂石墨烯的氮掺杂率优选为6.2～8.1％，由氧原子穿插碳层中形成结构缺陷少。