[发明专利]一种用于燃料电池的银-铁-氮-碳氧还原催化剂及其制备方法与应用

说明书

本发明公开了一种用于燃料电池的银‑铁‑氮‑碳氧还原催化剂及其制备方法与应用。该方法的步骤包括：将硝酸银水溶液和聚乙烯基吡咯烷酮水溶液，同时滴加到装有吡咯单体的反应瓶中，搅拌一定时间后过滤干燥，并将干燥后的样品均匀分散在铁盐溶液中，静置一定时间后再次过滤干燥得到热解前驱物，将所得的热解前驱物在惰性气体的保护下恒温煅烧，得到银‑铁‑氮‑碳氧还原催化剂。本发明方法所用的原料成本较低，合成过程容易控制且操作简单，易于大规模的工业化生产。制备的银‑铁‑氮‑碳氧还原催化剂具有良好的氧还原催化性能，可用作燃料电池阴极催化剂。

技术领域

本发明涉及燃料电池科学技术领域，具体涉及一种用于燃料电池的银-铁-氮-碳氧还原催化剂及其制备方法。

背景技术

燃料电池在过去的十几年里一直是一个热点的研究领域，这是因为其被视为传统化石能源的清洁高效替代品。阴极氧还原反应则是决定燃料电池性能的主要因素。铂基材料因其优异的催化活性，被认为是最好的氧还原催化剂，广泛的应用于商用燃料电池之中。然而，Pt基催化剂的高成本、低储量、一氧化碳中毒和稳定性差等缺点，成为了阻碍燃料电池大规模应用的主要障碍。为了克服这些问题，研究学者们一直致力于开发一种不含铂的氧还原催化剂。其中，铁-氮-碳催化剂由于其成本低、催化活性和稳定性较好等优点，成为了科学家们的重点研究对象。银同样也被视为氧还原反应中铂的良好替代品，其在碱性介质中具有可接受的氧还原催化活性和较好的稳定性。此外，由于丰度高和成本低，银基催化剂可应用于燃料电池的大规模工业化生产。然而，银基催化剂的催化活性仍然弱于铂基催化剂。因此，通过将银与铁-氮-碳相结合，制备出具有较高氧还原催化活性和稳定性的银-铁-氮-碳催化剂，对于燃料电池的大规模工业化应用具有十分重要的意义。

发明内容

本发明针对现有技术存在的不足，目的在于提供一种用于燃料电池的银-铁-氮-碳氧还原催化剂的制备方法。本发明以吡咯、硝酸银、聚乙烯基吡咯烷酮和铁盐为原料，通过化学聚合和热解的方法制备了银-铁-氮-碳氧还原催化剂。本发明方法简单易行，成本较低，适于工业化生产。同时，制备的催化剂具有良好的氧还原催化性能，可用作燃料电池阴极催化剂。

本发明的目的是通过以下技术方案来实现。

一种用于燃料电池的银-铁-氮-碳氧还原催化剂的制备方法，包括以下步骤：

（1）将硝酸银水溶液和聚乙烯基吡咯烷酮水溶液同时滴加到装有吡咯单体的反应瓶中，搅拌后过滤干燥，得到固体样品；

（2）将步骤（1）所得固体样品均匀分散在铁盐溶液中，静置后再次过滤干燥，得到热解前驱物；

（3）将步骤（2）所得的热解前驱物在惰性气体的保护下，置于管式炉中恒温煅烧，得到银-铁-氮-碳氧还原催化剂。

优选的，步骤（1）中，所述聚乙烯基吡咯烷酮的粘度等级范围为K23-K30。

优选的，步骤（1）中，硝酸银与吡咯单体的用量比为1 g: 1 mL到1 g: 3 mL之间。

优选的，步骤（1）中，所述搅拌的时间为30-60小时。

优选的，步骤（1）中，所述干燥的温度为50-100 ℃，时间为10-24小时。

优选的，步骤（2）中，所述铁盐为硝酸铁、硫酸铁、氯化铁、硝酸亚铁、硫酸亚铁和氯化亚铁中的任意一种或者多种。

优选的，步骤（2）中，所述静置的时间为24-48小时。

优选的，步骤（3）中，所述惰性气体为氮气和氩气中的一种或两种的混合，惰性气体的流量为20-80 mL/min。

优选的，步骤（3）中，管式炉在惰性气体的保护下以2-6 ℃/min的速率升温至700-900 ℃，并恒温煅烧1-3小时。