[发明专利]一种氧掺杂氮化硼催化剂载体负载金属的制备方法有效
申请号: | 201710973693.6 | 申请日: | 2017-10-11 |
公开(公告)号: | CN107774292B | 公开(公告)日: | 2019-11-15 |
发明(设计)人: | 韩波;姜心蕊;苏小路;王洪权;周成冈;夏开胜;高强;吴金平 | 申请(专利权)人: | 中国地质大学(武汉) |
主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;B01J32/00 |
代理公司: | 42238 武汉知产时代知识产权代理有限公司 | 代理人: | 付春霞<国际申请>=<国际公布>=<进入 |
地址: | 430074湖北*** | 国省代码: | 湖北;42 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 催化剂载体 负载金属 制备 洗涤 过滤 新型催化剂载体 循环使用寿命 化学稳定性 金属化合物 氨水调节 去离子水 热稳定性 氮化硼 氧掺杂 滴加 晶格 水中 催化剂 离子 掺杂 合成 金属 替代 | ||
本发明公开了一种氧掺杂氮化硼催化剂载体负载金属的制备方法,包括制备d‑BN催化剂载体;加入去离子水,搅拌,加入金属化合物;滴加氨水调节pH,搅拌;过滤,洗涤;产物重新分散到去离子水中,搅拌;缓慢加入NaBH4溶液,并不断搅拌;过滤、洗涤、干燥,即得到d‑BN催化剂载体负载金属。本发明合成的d‑BN新型催化剂载体具有优异的热稳定性和化学稳定性,O掺杂在BN晶格以及C=O基团中,部分替代了N位,从而增强了金属与载体的相互作用,大大延长了催化剂的循环使用寿命。
技术领域
本发明涉及催化剂载体材料制备技术领域,尤其涉及一种氧掺杂氮化硼(d-BN)催化剂载体负载金属的制备方法。
背景技术
六方氮化硼(h-BN)是一种重要的硼族化合物,是六方晶系,其具有类似石墨的层状结构,因此也常被称为“白石墨”。单层的h-BN中B-N相互间隔排列为平面六角环状结构,并且层内的B-N键以sp2杂化共价键的方式结合在一起,层与层之间则是以范德华力结合,所以h-BN每层的结构较为稳定,而层与层之间较易于剥离。由于h-BN具有独特的结构,优异的机械强度,良好的热稳定性,抗氧化、耐酸碱以及化学惰性,使其在催化、航空、陶瓷、光致发光等领域有着极大的发展前景。
2005年,Wu等人采用浸渍法制备了一系列的Pt-Sn负载的h-BN催化剂,对巴豆醛的选择性加氢表现出良好的催化效果。此后,以BN为催化剂载体的研究与开发工作就呈现逐年上升的趋势,已经成为催化领域的研究热点之一。
h-BN作为催化剂载体,在实际的应用过程中,催化剂的循环稳定性往往较差,多次使用后催化活性明显降低。最近,研究者利用理论模拟手段,证明了完美的h-BN与金属之间的相互作用很弱,使得负载到h-BN载体表面的金属颗粒非常容易脱落,从而导致了催化活性的降低。因此,如何增强金属与h-BN之间的相互作用,提升金属在h-BN载体表面的稳定性,是延长BN基催化剂的循环使用寿命的关键。
目前,提高BN基催化剂的循环稳定性的方法主要有表面修饰和表面改性等。其中,表面修饰是将多巴胺等具有高粘度的有机物附着在h-BN表面,然后使金属粒子沉积在多巴胺上,利用金属与多巴胺等有机物之间的强相互作用来提高金属粒子在h-BN载体表面的稳定性。然而,这种采用有机物修饰h-BN的方法工艺较为复杂,不利于工业化大规模生产,限制了该方法的实际使用。表面改性方法则是使用强酸、强碱或强氧化性物质来活化h-BN,使其具有-OH或-COOH等官能团,利用这些官能团对金属的强吸附作用来稳定金属粒子,从而提升催化剂的循环稳定性。但是,这种方法的活化过程难以准确控制,且活化程度与h-BN基材本身的缺陷程度有较大关系,同样不利工业生产。
发明内容
有鉴于此,本发明的实施例提供了一种简单易控的氧掺杂BN催化剂载体负载金属的制备方法,所制备的催化剂载体具有优异的热稳定性和化学稳定性,载体中掺杂的氧原子能显著增强载体与金属的相互作用,大大提升了催化剂的循环稳定性。
本发明的实施例提供一种氧掺杂氮化硼催化剂载体负载金属的制备方法,包括以下步骤:
S1.制备d-BN催化剂载体;
S2.称取步骤S1制备的d-BN催化剂载体,加入去离子水,搅拌,加入金属化合物;
S3.滴加氨水调节pH,搅拌;
S4.过滤,洗涤;
S5.将步骤S4洗涤得到的产物重新分散到去离子水中,搅拌;
S6.缓慢加入NaBH4溶液,并不断搅拌;
S7.过滤、洗涤、干燥,即得到d-BN催化剂载体负载金属。
进一步,所述步骤S1中,制备d-BN催化剂载体的具体方法为:
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