[发明专利]一种高加氢选择性Au-Pd单原子合金催化剂的制备方法及应用有效
申请号: | 201710809849.7 | 申请日: | 2017-09-11 |
公开(公告)号: | CN107497488B | 公开(公告)日: | 2020-07-14 |
发明(设计)人: | 梁长海;殷冬冬;李闯;刘进轩 | 申请(专利权)人: | 大连理工大学 |
主分类号: | B01J31/22 | 分类号: | B01J31/22;B01J23/52;B01J37/16;C07C209/26;C07C211/45 |
代理公司: | 大连理工大学专利中心 21200 | 代理人: | 温福雪;侯明远 |
地址: | 124221 辽*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 加氢 选择性 au pd 原子 合金 催化剂 制备 方法 应用 | ||
1.一种高加氢选择性Au-Pd单原子合金催化剂的制备方法,其特征在于,步骤如下:
以有机骨架连接有氨基的MOF为载体,载体分散在乙醇和水的混合体系中;在冰浴条件下,将氯金酸和氯钯酸的金属前体混合溶液缓慢滴加到MOF的混合体系中;搅拌吸附4h后,经硼氢化钠还原,将Au-Pd单原子合金纳米粒子负载在MOF上;在载体表面NH2的吸附作用下,Pd在Au表面部分或者全部以单原子形式存在;
其中,Au占载体的质量百分比为1.93wt%,Pd占载体的质量百分比为0.02~0.11wt%。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述的载体选择具有高比表面积的、一定稳定性的、有机配体连有-NH2基团的MOF。
3.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于,所述的载体是Cr-MIL-101(NH2)、Al-MIL-101(NH2)、UiO-66-NH2、MIL-125-NH2或IRMOF-3中的一种或两种以上混合,其中NH2确保Au-Pd单原子合金的合成。
4.权利要求1-3任一所述的制备方法制备得到的高加氢选择性Au-Pd单原子合金催化剂用于醛类化合物和硝基化合物一步合成胺类化合物的反应中。
5.根据权利要求4所述的应用,其特征在于,反应以环己烷为溶剂,MOF载体的金属不饱和位点所具有的一定酸性,促进醛基和氨基的缩合反应;反应底物中醛类化合物为各种脂肪醛或芳香醛,硝基类化合物为脂肪族硝基化合物和芳香族硝基化合物。
6.根据权利要求5所述的应用,其特征在于,在硝基化合物与醛类化合物的还原胺化反应中,金属Au-Pd与醛基化合物的摩尔比为0.18~0.23%;反应条件为:反应温度50~90℃,氢气压力0.5~2MPa。
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