[发明专利]一种碳包覆的核壳结构纳米硅/石墨烯复合负极材料及其制备方法

权利要求书

1.一种碳包覆的核壳结构纳米硅/石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于它包括以下步骤：

（1）以纳米二氧化硅或硅酸盐为硅源，通过阳离子表面活性剂修饰制备纳米二氧化硅分散液或者硅酸盐溶液，然后与氧化石墨烯溶胶混合，通过静电自组装实现纳米二氧化硅或者硅酸盐在氧化石墨烯片层上均匀吸附，得到二氧化硅/氧化石墨烯复合材料或者硅酸盐/氧化石墨烯复合材料；所述纳米二氧化硅的粒径≤10nm；所述氧化石墨烯溶胶中的固体物质与阳离子表面活性剂修饰的纳米二氧化硅或者硅酸盐的质量比为0.10～0.5:1；

（2）将所述二氧化硅/氧化石墨烯复合材料或者硅酸盐/氧化石墨烯复合材料干燥后投放到氮气保护下的熔盐中，于150～250℃条件下原位还原获得纳米硅/石墨烯复合材料，反应结束后进行酸洗；

（3）在球形化设备中，将还原后的纳米硅/石墨烯复合材料与一定量的石墨和碳源材料进行复合包覆，随后在惰性气体保护下碳化得到碳包覆的核壳结构的纳米硅/石墨烯复合负极材料；所述碳源材料为沥青、蔗糖、葡萄糖、聚乙烯醇、聚乙二醇、酚醛树脂、聚丙烯腈、聚吡咯和聚苯胺中的一种或两种以上。

2.根据权利要求1所述的碳包覆的核壳结构纳米硅/石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤（1）所述纳米二氧化硅或者硅酸盐与阳离子表面活性剂按照质量比100：（1～20）的比例进行超声混合处理0.5～1h获得纳米二氧化硅分散液或者硅酸盐溶液。

3.根据权利要求1所述的碳包覆的核壳结构纳米硅/石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤（1）所述阳离子表面活性剂为十二烷基三甲基溴化铵、3-氨丙基三乙基硅烷、十二烷基二甲基苄基氯化铵或聚二甲基二烯丙基氯化铵。

4.根据权利要求1所述的碳包覆的核壳结构纳米硅/石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤（1）所述氧化石墨烯溶胶的浓度为1～5mg/ml。

5.根据权利要求1所述的碳包覆的核壳结构纳米硅/石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤（2）所述熔盐为氯化铝和铝粉，低温下原位还原是指将所述二氧化硅/氧化石墨烯复合材料或者硅酸盐/氧化石墨烯复合材料、氯化铝和铝粉按照所用硅源、氯化铝和铝粉的质量比1:8:0.8混合后在温度为150～250℃条件下保温5～10h。

6.根据权利要求1所述的碳包覆的核壳结构纳米硅/石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤（3）所述碳源材料与石墨的质量比为0.5～2:10，所述纳米硅/石墨烯复合材料与石墨的质量比为0.5～2:10。

7.根据权利要求1所述的碳包覆的核壳结构纳米硅/石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤（3）所述碳化的条件是：以2～5℃/min的升温速率升温至600～900℃，保温2～10h。

8.根据权利要求1所述的碳包覆的核壳结构纳米硅/石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于所述碳包覆的核壳结构的纳米硅/石墨烯复合负极材料中硅的质量含量为5%～20%。

9.一种利用权利要求1～8任意一项所述的制备方法得到的碳包覆的核壳结构的纳米硅/石墨烯复合负极材料。