[发明专利]一种高质量单层多晶石墨烯薄膜的制备方法

说明书

本发明涉及石墨烯新材料及其化学气相沉积(CVD)制备技术，具体为一种高质量单层多晶石墨烯的制备方法，适于制备高质量单层多晶石墨烯薄膜。采用CVD技术，以中等溶碳量金属为生长基体，通过渗入析出形成密度可控的石墨烯晶核，之后通过表面生长获得晶粒尺寸均一可调的多晶石墨烯薄膜。采用本发明可获得晶粒尺寸小、均一可控、且晶界完美拼合的高质量单层多晶石墨烯薄膜，为其在纳电子器件、光电器件、光子器件、气体传感器、薄膜电子器件等电子、光电、热电领域的应用奠定基础。

技术领域：

本发明涉及石墨烯新材料及其化学气相沉积(CVD)制备技术，具体为一种高质量单层多晶石墨烯的制备方法，适于制备高质量单层多晶石墨烯薄膜。

背景技术：

石墨烯是紧密堆积成二维蜂窝状晶体结构的单层碳原子晶体，是构建其他维度炭材料的基本单元。这种严格的二维晶体材料具有极好的电学、热学、力学和光学性能，如：室温下其电子迁移率高达200,000cm²/V·s，热导率高达5000W·m^-1·K^-1，杨氏模量高达1TPa，可见光吸收率仅为2.3％。石墨烯这些优异的性能使其可望在多功能纳电子器件、透明导电膜、复合材料、储能材料及气体传感器等领域获得广泛应用。因此，自2004年被发现以来，便迅速成为材料科学、凝聚态物理、化学等领域最为活跃的研究前沿。

目前，石墨烯的制备有很多方法，主要包括微机械剥离法、化学剥离法、化学氧化还原法，碳化硅外延生长法、化学气相沉积法(CVD)。其中，CVD方法具有简单易行、所得石墨烯质量较高、可实现规模化生长以及易于转移等优点，因此被广泛用于制备石墨烯场效应晶体管和透明导电薄膜，目前已逐渐成为制备高质量石墨烯薄膜的主要方法。晶界是CVD方法制备的石墨烯的一个重要结构特征，会对石墨烯的诸多性能产生影响。因此，制备晶粒尺寸均一可调的高质量单层多晶石墨烯薄膜对调节石墨烯的电学、光电、热电性质等具有重要意义。

然而，在保证单层石墨烯的条件下，很难单纯通过降低或增加形核密度来实现大尺寸单晶或纳米晶石墨烯薄膜的制备。譬如，对于具有低碳浓度的铜基体，石墨烯生长遵循表面吸附机制，高浓度碳源会增加石墨烯的形核密度，但同时也会带来多层区域。相反，对于具有高碳浓度的镍基体，石墨烯生长遵循渗入析出机制，很难得到单层石墨烯。因此，截至目前石墨烯薄膜的晶粒尺寸大多分布在1微米至1毫米之间。如何利用CVD方法制备出晶粒尺寸均一可控的高质量单层多晶石墨烯一直是石墨烯研究领域的难点。

发明内容：

本发明的目的在于提供一种高质量单层多晶石墨烯的制备方法，该方法具有成本低、操作简单、可控性好等优点，因此可作为一种适于制备高质量单层多晶石墨烯的理想方法。

本发明的技术方案是：

本发明提供了一种高质量单层多晶石墨烯的制备方法，该方法首先采用化学气相沉积技术，在氢气存在的情况下，第一步对金属基体进行退火处理，并利用较大流量的碳源气体高温下在金属基体表面催化裂解，生长出石墨烯薄膜；第二步通过将生长气氛改为惰性气体，对基体表层石墨烯进行刻蚀，之后利用微量氢气使溶解在基体内部的碳原子析出至基体表面，形成密度可调的石墨烯晶核；第三步引入少量碳源气体使石墨烯晶核表面再生长，碳源气体的流速不大于0.5sccm，最终获得晶粒尺寸均一可控的高质量单层多晶石墨烯薄膜。

本发明中，所用金属基体为表面平整的铂、钌或铱金属的薄片或薄膜，纯度大于98wt％，厚度不小于300nm，优选为50μm～200μm。

本发明中，所用金属基体在丙酮、乳酸乙酯、水、异丙醇和乙醇之一种或两种以上中分别超声清洗，时间不少于10分钟，优选为1小时～2小时。