[发明专利]一种常压低温化学气相沉积制备石墨烯薄膜的方法

说明书

本发明公开了一种常压低温化学气相沉积制备石墨烯薄膜的方法，该方法通过对金属基底先进行高温退火处理，再进行降温退火处理，然后通过化学气相沉积法，在金属基底表面获得石墨烯薄膜。本发明方法提高了金属基底的催化活性，从而降低了石墨烯的生长温度，因此降低了工业生产石墨烯薄膜的能耗及成本，相比传统的化学气相沉积法合成石墨烯薄膜，本发明方法工艺简单，碳源来源广泛，制备的石墨烯薄膜质量高、层数均一且可控。

技术领域

本发明涉及石墨烯制备领域，尤其涉及一种利用化学气相沉积法在常压低温下制备石墨烯薄膜的方法。

背景技术

石墨烯是由单层碳原子基于sp²杂化组成的六角蜂窝状二维晶体，自从2004年被Andre Geim和Konstantin Novoselov等人发现以来，吸引了科学界的广泛关注。石墨烯在电学、光学、热学、力学等方面表现出的优异特性，使其在电池、柔性透明电极、储能材料、电催化剂、纳米电子器件以及复合材料等领域有巨大的潜在应用前景。

目前，石墨烯薄膜的制备方法主要有：机械剥离法、还原氧化石墨法、化学气相沉积法(CVD)、外延生长法等。其中，机械剥离法虽可制得性能优异的石墨烯，但效率较低且重复性差；还原氧化石墨法可大批量制备石墨烯，但其质量很差；SiC外延生长法制备的石墨烯成本高昂。相比之下，化学气相沉积法操作简单，且可以制备大面积、层数均匀的石墨烯，尤其是气体碳源可以连续供应，是实现石墨烯连续化、工业化生产的有效途径。然而，现有的CVD法生长石墨烯必须在高温下进行（通常高于1000℃），这极大的阻碍了石墨烯的工业化生产。因此，寻找一种可在低温下制备层数可控的石墨烯的方法对石墨烯的大规模生产和应用至关重要。

发明内容

本发明主要针对现有化学气相沉积法制备石墨烯必须在高温下进行的问题，提供一种利用化学气相沉积法在常压低温下制备石墨烯薄膜的方法。

为实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种常压低温化学气相沉积制备石墨烯薄膜的方法，包括如下步骤：

（1）将金属基底分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗5~10min，并除去金属基底表面的水分，然后对金属基底进行高温退火处理，处理条件为：氩气流量300~1000sccm，氢气流量10~100sccm，温度为850~1050℃，处理时间10~90min；

（2）对步骤（1）中经高温退火处理的金属基底进行降温退火处理，处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至200~800℃，其中氩气流量为300~1000sccm；

（3）待步骤（2）中金属基底降至预定反应温度，通入气体碳源和氩气，进行化学气相沉积，即得到石墨烯薄膜。

作为优选，所述金属基底为铜箔、钴箔、镍箔、铁箔中的至少一种，或者为铜膜、钴膜、镍膜、铁膜中的至少一种。本发明所使用的金属基底可通过现有的金属薄膜制备方法制备得到，如磁控溅射、电化学沉积、真空蒸镀等方法。

作为优选，步骤（1）中高温退火处理条件为：氩气流量800sccm，氢气流量30sccm，温度950℃，处理时间50min。

作为优选，所述金属基底为铜箔。

作为优选，步骤（2）中降温速率为1~30℃/min。

作为优选，步骤（2）中金属基底匀速降温至300~700℃。本发明中，步骤（2）进行降温退火处理时，也可以将经高温退火处理的金属基底，先在氩气气氛下匀速降温至室温，然后再升至预定反应温度。

作为优选，步骤（3）中所述气体碳源为甲烷、乙烷、乙炔、乙烯、丙烷中的至少一种。

作为优选，步骤（3）中化学气相沉积条件为：碳源气体流量1~10sccm，氩气流量100~1000sccm，反应时间1~20min。