[发明专利]生产双（氟磺酰基）酰亚胺的方法

说明书

本发明提供了通过使用气态氟化氢来氟化液态双(氯磺酰)酰亚胺(HCSI)来生产双(氟磺酰基)酰亚胺(HFSI)的方法。在一些实施例中，产生的HFSI以气体从反应混合物中分离出来并冷凝以收集液态HFSI。

相关申请的交叉引用

本申请要求于2015年12月4日提交的美国临时申请号62/263,505的优先权，其全部内容通过引用并入本文。

关于联邦资助研究的声明

本发明是在能源部授予的资助号DE-EE0007310的政府支持下完成的。政府对本发明享有一定的权利。

技术领域

本发明涉及通过使用氟化氢来氟化双(氯磺酰基)酰亚胺(HCSI)来生产双(氟磺酰基) 酰亚胺(hydrogen bis(fluorosulfonyl)imide)(HFSI)的方法。

背景技术

生产HFSI的方法很多。然而，传统方法都不适于连续生产HFSI。在许多情况中，HCSI 转化为HFSI可能受到平衡的限制，通过选择性移除HCl，转化可向右进行。例如参见共同转让的美国专利号8,722,005。然而，使用回流HF条件并选择性移除HCl通常可以实现HCSI 至HFSI的良好转化，在冷凝器中不回收HCl。尽管在实现高转化率方面有效，但该方法需要很长的反应时间，因此在商业规模生产中需要大型反应器。使用氟化氢时，大型反应器需要大量费用来确保安全操作。此外，用于从HCl排气中回收HF的冷凝器必须在低温运行，从而需要制冷。冷凝器的这种制冷增加了生产HFSI的总体成本，因此明显限制了该方法的商业使用。

因此，为了实现显著的商业可行性，需要一种方法，其不需要相对长的反应时间、大型反应器和/或用于回收HF的冷凝器制冷。

发明内容

本发明的方法实现了用无水HF以高转化率将HCSI转化为HFSI，同时克服了上面讨论的一些(如果不是全部的)限制。相对于生产HFSI的其它传统方法，这为本发明的方法提供了明显的商业优势。相比传统方法，本发明的方法在短得多的时间内有利地实现了高转化率，而不需要在大规模生产HFSI时使用大型反应器。

除了降低反应器硬件的资金成本外，在本发明的方法中使用的较小的反应器操作更安全，因为带有危险的HF的热反应材料的库存或数量明显减少。本发明的另一个优点在于，基于 HF的HFSI产率高并且不需要冷凝器来回流HF。因此，在较大规模生产中不需要昂贵的制冷系统。

本发明的一个具体方面提供了生产双(氟磺酰基)酰亚胺(HFSI)的方法。该方法包括在足以产生HFSI的条件下，向反应装置中加入液态双(氯磺酰基)酰亚胺(HCSI)和气态氟化氢。在一些实施例中，HFSI以气态(例如蒸汽)产生，并且该方法还包括从反应装置中移除气态HFSI，并冷凝分离的气态HFSI以产生液态HFSI。在一些实施例中，维持反应温度和压力条件，以使反应温度和压力的组合低于图3所示的HFSI的蒸气压但高于HCSI的蒸气压。

在一些实施例中，该方法包括相对于气态氟化氢以逆流方式加入液态HCSI。该方法还可以包括将产生的HFSI与任何氯化氢副产物分离的步骤。

在其它实施例中，该方法还可以包括提供反应条件，使得至少一部分HCSI处于液相，而大部分(即超过50％，通常至少60％以及常常至少75％)HFSI处于气相。这使得以气态产物收集HFSI同时将HCSI保留在反应混合物中。

在其它实施例中，回收至少一部分未反应的HCSI。回收的HCSI可以重新引入反应器中以增加总转化率。通常，本发明的方法提供的HCSI至HFSI的转化率至少为约20％，通常至少约50％，并且通常至少80％。应该认识到，如本文所讨论的，可以回收并再利用任何未反应的HCSI。在另一个实施例中，基于使用的HCSI的量，本发明的方法产生至少约50％，通常至少约70％，并且通常至少约80％的HFSI。应该认识到，这些产率是“单一”通过反应。通过回收未反应的HCSI并将其循环至相同的反应，可以提高总产率。