[发明专利]用于由多聚甲醛制备氢气的稳健催化剂

权利要求书

1.一种由甲醛制备氢气的方法，所述方法包括：

(a)将碱水溶液、甲醛和具有过渡金属-卤素键的过渡金属配合物混合以形成具有碱性pH的均相水溶液；和

(b)由所述均相水溶液中存在的甲醛制备氢气(H2)气体。

2.根据权利要求1所述的方法，其中甲醛和碱的摩尔比等于或小于2:1，优选等于或小于1.5:1，更优选等于或小于1.2:1，甚至更优选0.5:1至1.5:1，或者最优选1:1至1.3:1。

3.根据权利要求1所述的方法，其中所述甲醛是多聚甲醛、水合甲醛或其组合。

4.根据权利要求1所述的方法，其中氢氧根离子替代卤素形成过渡金属-羟基键，其中具有过渡金属-羟基键的过渡金属配合物与甲醛反应产生H2气体。

5.根据权利要求1所述的方法，其中所述卤素为氟(F)、氯(Cl)、溴(Br)、碘(I)、或砹(At)，优选Cl。

6.根据权利要求1所述的方法，其中所述过渡金属为铁(Fe)、钌(Ru)、铱(Ir)、铜(Cu)、或银(Ag)。

7.根据权利要求1所述的方法，其中所述过渡金属配合物为Fe配合物、Ru配合物、Ir配合物、Cu配合物、或Ag配合物，所述Fe配合物优选是Fe(II)配合物，所述Ru配合物优选是Ru(III)配合物，所述Ir配合物优选是Ir(III)配合物，所述Cu配合物优选是Cu(I)配合物，所述Ag配合物优选是Ag(I)配合物。

8.根据权利要求1所述的方法，其中所述碱为NaOH。

9.根据权利要求1所述的方法，其中所述混合物具有8至14、优选10至14、最优选12至14的pH。

10.根据权利要求1所述的方法，其中所述方法还制备甲酸，并且其中H2气体进一步由所述甲酸制备。

11.根据权利要求1所述的方法，其中步骤(b)中的混合物的温度为大于0℃至小于50℃，优选10℃至40℃，更优选15℃至30℃，最优选20℃至25℃。

12.根据权利要求1所述的方法，其中不使用外部偏置电压制备H2气体。

13.一种均相水溶液，其具有碱性pH且能够从甲醛制备氢气(H2)气体，所述溶液包含碱水溶液、甲醛、以及具有过渡金属-卤素键的过渡金属配合物和/或具有过渡金属-羟基键的过渡金属配合物。

14.根据权利要求13所述的水溶液，其中甲醛和碱的摩尔比等于或小于2:1，优选等于或小于1.5:1，更优选等于或小于1.2:1，甚至更优选0.5:1至1.5:1，或者最优选1:1至1.3:1。

15.根据权利要求13所述的水溶液，其中所述甲醛是多聚甲醛、水合甲醛或其组合。

16.根据权利要求13所述的水溶液，其中所述卤素为氟(F)、氯(Cl)、溴(Br)、碘(I)、或砹(At)，优选Cl。

17.根据权利要求13所述的水溶液，其中所述过渡金属为铁(Fe)、钌(Ru)、铱(Ir)、铜(Cu)、或银(Ag)。