[发明专利]合成喹唑啉酮结构化合物的铁基催化剂及其制备和应用有效
申请号: | 201611095666.5 | 申请日: | 2016-12-02 |
公开(公告)号: | CN108144634B | 公开(公告)日: | 2020-11-27 |
发明(设计)人: | 高爽;王连月;吕迎 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;C07D239/91;C07D239/90;C07D405/04 |
代理公司: | 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 | 代理人: | 马驰 |
地址: | 116023 辽宁省*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 合成 喹唑啉酮 结构 化合物 催化剂 及其 制备 应用 | ||
1.合成喹唑啉酮结构化合物的铁基催化剂的制备方法,其特征在于:所述铁基催化剂主要由铁、碳和氮元素组成,其中各元素重量比为:铁氧化物5~10wt%,氮1~20wt%,余量为碳;铁氧化物为氧化亚铁和/或氧化铁;所述铁基催化剂中铁纳米颗粒的粒径为5~20nm;
包括如下步骤:分别称取等摩尔量的无水三氯化铁和1-乙基-3-甲基咪唑氯盐加入丙酮中,室温下搅拌1-3小时,得到混合溶液;然后向上述混合溶液中加入蔗糖,室温下搅拌6-12小时,然后旋蒸掉丙酮,所得固体真空干燥后,在惰性氛围中加热至目标温度,恒温热解,再自然冷却至室温,得到粉末状产物,即为所述的用于合成喹唑啉酮结构化合物的铁基催化剂。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:所述真空干燥处理为将固体在60-100oC抽真空12-24小时。
3.根据权利要求1所述制备方法,其特征在于:加热目标温度为600-1000oC;恒温热解时间为1-8小时。
4.根据权利要求1所述的制备方法制备得到的铁基催化剂用于合成喹唑啉酮结构化合物方法如下:以过氧化物为氧化剂,邻氨基苯甲酰胺类化合物结构如式(Ⅰ)及伯醇结构如式(Ⅱ)作为原料,反应溶剂为有机溶剂,反应温度为60~150oC,反应时间为1-12小时,反应结束后分离获得喹唑啉酮类化合物,结构如式(Ⅲ):
所述通式中,
R1是H、卤素取代基、或甲基中的一种或二种以上;
R2是H、C1~C8烷基、苯基、萘基、噻吩基、呋喃基、吡咯基、吡啶基、卤素、或取代芳基;所述取代芳基的取代基为氢、C2~C8的烷基、卤素、硝基、羟基、甲氧基、氰基中的一种或二种以上。
5.根据权利要求4所述合成方法,其特征在于:所述反应溶剂为二甲基亚砜(DMSO)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、乙腈、甲苯、正庚烷、四氢呋喃、水中的任意一种或二种以上;
过氧化物作为氧化剂,是叔丁基过氧氢(TBHP)、过氧化氢、过一硫酸氢钾、过氧乙酸中的任意一种或二种以上。
6.根据权利要求5所述合成方法,其特征在于:
所述反应溶剂为二甲基亚砜(DMSO);过氧化物为叔丁基过氧氢(TBHP)。
7.根据权利要求4所述合成方法,其特征在于:邻氨基苯甲酰胺类化合物与伯醇的反应摩尔比为1:1~3;
邻氨基苯甲酰胺类化合物与过氧化物摩尔比为1:1~5。
8.根据权利要求4所述合成方法,其特征在于:所述式(Ⅰ)化合物与铁基催化剂中铁原子的摩尔比为:1:0.001~0.05。
9.根据权利要求4所述合成方法,其特征在于:所述反应温度为100oC,反应时间为3小时。
10.根据权利要求4所述合成方法,其特征在于:反应结束后,将反应液自然冷却至室温,过滤,向滤液中加入去离子水,然后用乙酸乙酯萃取三次,合并有机相,真空浓缩除去溶剂,将所得产物用乙醇进行重结晶,过滤固体,真空干燥,即得目标产物。
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