[发明专利]一种N-甲基咪唑的连续化制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种N-甲基咪唑的制备方法，特别涉及一种N-甲基咪唑的连续化制备方法。

背景技术

N-甲基咪唑是合成医药中间体的重要原料，用于制备洛沙坦、硝唑芬酮、1-甲基咪唑-5-甲酰氯盐酸盐及盐酸萘甲咪唑等；在农药领域中，被广泛的用于合成杀菌剂以及植物促生长剂，例如：N-甲基咪唑作为阳离子母体发生季铵化反应合成咪唑类的离子液体；此外N-甲基咪唑还被用于环氧树脂等其他树脂的固化剂、胶黏剂等；N-甲基咪唑在浇注与玻璃钢领域也有着很大的应用。

目前，关于N-甲基咪唑的制备方法研究主要集中于1,2-二羰基化合物合成法、VanLeusen合成法、Phillips合成法、Wohl-Marckwald合成法、Witting合成法及N-甲基化合成法6种方式。醛与氨的缩合成环反应应用十分广泛，但目前生产N-甲基咪唑仍以传统的间歇反应釜和蒸馏为主，反应过程为多步滴加原料、间隙釜式反应，反应周期长达24-36小时左右、一次反应乙二醛转化率仅为59％左右，生产过程会产生较多的焦状废液和废水。总之，釜式液相反应制备N-甲基咪唑，工序多、周期长、收率低及能耗大。

发明内容

本发明的目的是克服传统方法的不足，提供一种新的N-甲基咪唑的连续化制备方法，其制备方法以Hβ分子筛为催化剂，采用管式反应器与减压侧线精馏塔结合连续化进行混氨和混醛的气相催化反应制备N-甲基咪唑，乙二醛转化率达可达到97.07％以上，N-甲基咪唑的纯度可达到99.0％以上，混氨和混醛可循环使用。

完成上述发明目的，本发明采用如下技术方案：

一种N-甲基咪唑的连续化制备方法，其特征在于，以Hβ分子筛为催化剂，在管式反应器中，含有氨水与甲胺的混氨，和含有甲醛与乙二醛的混醛进行气相催化反应，所得反应产物经精馏分离得到N-甲基咪唑。

所述方法的具体步骤是：

(1)在管式反应器中加入Hβ分子筛催化剂，将原料混氨和混醛加热汽化之后连续通入管式反应器中，气相催化反应生成的混合气体经冷凝后得到N-甲基咪唑粗产品；

(2)步骤(1)得到的N-甲基咪唑粗产品加入减压侧线精馏塔精馏分离，控制减压侧线精馏塔压力为0.20MPa，减压侧线精馏塔侧线出料为含量≥99.0wt％的N-甲基咪唑，减压侧线精馏塔塔顶得到纯度在99.0wt％以上的水，减压侧线精馏塔塔底出料为含有微量N-甲基咪唑的高沸点混合物；

(3)将减压侧线精馏塔塔顶得到的纯度在99.0wt％以上的水加入精馏塔，经精馏分离，精馏塔塔顶得到混氨和混醛的水溶液作为原料循环使用，精馏塔塔底出料为水。

所述方法中，混氨中氨水与甲胺的质量比为0.5-0.6：1，混醛中甲醛与乙二醛的质量比为0.5-0.7：1，混氨与混醛的质量比为0.8-1：1。

优选的：所述方法中，混氨与混醛的质量比为0.89：1时，混氨中氨水与甲胺的质量比为0.53:1；混醛中甲醛与乙二醛的质量比为0.62：1。

所述方法中，气相催化反应的压力为0.15-0.35Mpa，反应温度为110-130℃，空速为1.01-1.25。

所述方法中，减压侧线精馏塔的压力为0.020MPa，塔顶温度(℃)为81.3-82.7℃，侧线温度(℃)为121.3-122.7℃，塔底温度(℃)为166.4-169.2℃，回流比为1-2。

所述方法中，精馏塔的压力为0.1013MPa，塔顶温度(℃)为71.5-72.6℃，塔底温度(℃)为102.1-104.7℃，回流比为2。

减压侧线精馏塔塔顶得到纯度在99.0wt％以上的水经精馏回收，精馏塔塔顶得到混氨与混醛含量≥52.1wt％的水溶液循环使用，精馏塔塔底得到的水，其纯度≥99.92wt％。

优选地，所述Hβ分子筛的目数为60-80目。

有益效果：本发明的N-甲基咪唑的制备方法可连续化操作，乙二醛转化率达可达到97.07％以上，N-甲基咪唑的纯度可达到99.0％以上，回收的混氨和混醛可循环使用；所述方法工艺流程简单，与现有技术相比，甲醛用量降低了27.0％、甲胺用量降低了21.0％、氨水用量降低了32.0％，而且产生的废水显著减少。

下面结合具体实施例对本发明进行详细描述。本发明的保护范围并不以具体实施方式为限，而是由权利要求加以限定。

附图说明

图1为一种N-甲基咪唑的连续化制备方法的工艺流程图。