[发明专利]一种原位捕捉多相催化反应中间产物装置及其使用方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种原位捕捉多相催化反应中间产物的装置及其使用方法。

背景技术

多相催化反应过程与人们的生活息息相关，一直以来都是化学化工过程的基础。多年来，世界各地的科学家们想尽各种方法，在多种分析仪器上试图采用一些原位分析仪，如原位红外、原位拉曼、原位电镜、原位核磁等手段来捕捉多相催化反应的过渡态和中间态，研究反应机理，以期揭开反应过程中的“黑箱子”。但是由于多相催化反应过程的复杂性，人们也只是在某些方面了解到了一些多相催化反应过程的细节。

红外光谱是认识化学反应的强有力的工具之一，因为化学反应通常涉及化学键的断裂和形成，红外光谱能够提供分子内部原子间的相对振动和分子转动等信息。但是，无论是透射法，还是漫反射法的原位红外光谱技术都出不了同核双原子分子(如N₂、H₂、O₂、Cl₂等)的特征峰，这影响了对有同核双原子分子参与的反应的分析，此外，原位红外仪的灵敏度和精度不够高，含量少于1％的组分很难被测出，且其分析多为定性分析。

气相色谱法–质谱法联用(GC-MS)是一种结合气相色谱和质谱的特性，在试样中鉴别不同物质的方法。气相色谱(GAS CHROMATOGRAPHY，GC)具有极强的分离能力，质谱(MASS SPECTROMETRY，MS)对未知化合物具有独特的鉴定能力，且灵敏度极高，因此GC-MS是分离和检测复杂化合物的最有力工具之一，可以作为原位红外光谱对反应中间产物捕捉的有益补充。但对反应中间态的捕捉还未见到有用气相色谱法–质谱法联用的报道。

专利CN102590090A报道了一种用于研究气液固三相界面的原位红外光谱池，能够研究发生在气-液-固三相界面的吸附、脱附与反应行为，但该装置对同核双原子分子无法做到实时在线监测。

专利CN103846072A报道了一种用于原位红外监测的反应池，与梅特勒-托利多在线红外分析仪配套使用，用于原位监测氧化、加氢等高温高压液相反应，同样，该装置对反应过程中的O₂和H₂无法做到实时在线监测。

专利CN103969186A报道了一种原位红外光谱池，提供了一种光热反应条件可同时进行或相互切换且具有较高加热效率及对样品温度测量精确的原位红外光谱池，同样，该装置对同核双原子分子的无法做到实时在线监测。

可见，采用原位红外仪虽可以捕捉到大部分反应物的吸脱附形式、反应过程和产物，但对于同核双原子分子(如N₂、H₂、O₂、Cl₂等)无法做到实时在线监测，无法为此类物质的反应机理研究提供充足的数据，例如对于探讨H₂和O₂的反应机理，现有的原位红外仪提供不了充足的数据。

目前，未见有原位红外连接气相色谱法–质谱法联用仪捕捉吸附、脱附和反应过程的报道，因此，开发一种原位捕捉多相催化反应中间产物的装置和方法，对于研究多相催化反应的机理具有重要意义。

发明内容

本发明的目的是提供一种原位捕捉多相催化反应中间产物的装置及其方法，原位红外系统用于捕捉和采集反应原料、中间产物、产物的红外特征谱图，分析测试系统用于分离、捕捉、采集反应原料、中间产物、产物的色谱和质谱碎片特征谱图，该装置可用于多相催化反应中间产物的捕捉，研究催化反应机理。

本发明所提供的一种原位捕捉多相催化反应中间产物的装置，包括反应气控制系统X、原位红外反应系统Y、分析测试系统Z。其中：

反应气控制系统X包括三路原料气1、2、3，一路吹扫气4，一个气体混合器5，原料气和吹扫气管路包括质量流量计a、截止阀b和单向阀c，原料气和吹扫气外接钢瓶气；

原位红外反应系统Y包括原位红外箱体31和原位红外反应器32；

原位红外箱体31包括吹扫气入口14、吹扫气出口15、漫反射光源16、信号传输线17。

其中，原位红外箱体31外接电源，用于给漫反射光源供电，信号传输线17与电脑连接，用于传输漫反射信号。

原位红外反应器32包括：一个反应池7，循环冷却水系统9，反应池顶盖10。

反应池7位于原位红外反应器32的中心位置，外形为圆柱体，四周包裹电加热带11，内部有热电偶17，质谱探针18，不锈钢滤网8。热电偶17的插入点应在反应池床层内，尽可能靠近质谱仪探针18所在位置，用于确保数据的一致性。