[发明专利]一种适用于碱性环境的铀吸附剂及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种吸附剂及其制备方法，特别涉及一种适用于碱性环境中的铀吸附剂及其制备方法。

背景技术

铀是一种重要的放射性元素，是目前最重要的核燃料来源。核能的发展对铀矿的需求不断增长，各国围绕铀矿资源开发生产的竞争也日趋激烈。在核燃料循环过程中，从铀矿的开采、选冶和精制，到核燃料元件制造、乃至反应堆的运行及乏燃料的后处理，都会产生大量的含铀废水。对含铀废水中的铀进行深度去除并回收，不仅关系到环境问题，也关系到核能的持续发展问题。

吸附法具有能耗低、工艺成熟、操作简单等优点，被广泛应用于铀的富集分离。然而，目前已开发的铀吸附材料绝大多数仅适用于酸性或中性放射性废水。这是由内外两方面原因造成的。从内因角度来讲，铀在酸性环境中倾向于以铀酰离子——UO₂²⁺的形式存在，UO₂²⁺属于硬酸，与硬碱配体元素N、O结合能力强，因此在铀吸附材料表面修饰的官能团多选择含N、O两种元素的酰胺类、胺类、酚类、磷酸类、羧酸类、肟类等铀络合基团。在碱性环境中，铀络合基团容易失去质子而带负电荷；另外，随着pH值升高，UO₂²⁺发生水解，水解产物倾向于以UO₂(OH)₃^-、(UO₂)₂(OH)₄^-等负电性多核形式存在。由于碱性环境下的铀络合基团与铀水解产物同为负电性，相互之间的静电排斥作用会影响铀吸附效果。因此，常用的铀吸附材料在碱性条件下的铀吸附效果很不理想。从外因角度来讲，在迄今为止的商业核电技术中，相关核燃料循环过程产生的放射性含铀废水绝大部分为酸性，这也导致了针对碱性含铀废水的吸附材料开发领域相对空白。

具有固有安全性的高温气冷堆(High Temperature Gas-cooled Reactor,HTGR)由于系统简单，热效率高，应用领域广等特点，被认为是能够适应未来能源市场需要的第四代先进核反应堆堆型之一。高温气冷堆燃料元件的二氧化铀陶瓷核芯采用溶胶-凝胶法制备(Sol-Gel法制备球形UO₂陶瓷颗粒，无机材料学报，2007，22(2)，259)，核芯经过多层包覆后具有良好的安全性，在熔盐堆、压水堆等核反应堆型中都有潜在的应用前景。然而，二氧化铀陶瓷核芯在生产过程中会产生大量碱性的放射性含铀废水。安全、经济、合理的废水处理不仅是高温气冷核反应堆发展的重要保障，也是废水领域的重要课题。因此，开发一种适用于碱性环境中的铀吸附材料，不仅具有重要的理论意义，还具有重要的实际应用价值。

发明内容

本发明的目的是提供一种铀吸附剂及其制备方法，该铀吸附剂在碱性条件下的吸附效果好，同时又具有较好的稳定性；其制备方法简单，操作方便，易于控制，产物性能稳定。

一种铀吸附剂，包括基质，所述基质表面同时含有正电荷基团A与铀络合基团B两种官能团，其中：

所述基质为无机多孔材料；

所述正电荷基团A为具有式(1)结构的一种基团或多种基团的组合，

其中：R₁、R₂均为含1-6个碳的烷基，m₁为0到3的整数；R₃、R₄、R₅均为含1-20个碳的饱和烃基，n为1-16的整数；

所述铀络合基团B为具有式(2)结构的一种基团或多种基团的组合，

其中，R₆、R₇均为含1-6个碳的烷基，m₂为0到3的整数；R₈为含1-9个碳的饱和烃基；R₉为磷酰基、巯基、氨基、羧基、冠醚、酚类、偕胺肟基中的任一种官能团，其中磷酰基中的氧为取代或未取代，其取代基为含1-6个碳的烷基。

可以选择的，R₁、R₂均为含1-2个碳的烷基，n为2-4的整数，R₃、R₄、R₅均为含1-18个碳的烷基；R₆、R₇均为含1-2个碳的烷基，R₈为含2-4个碳的烷基。