[发明专利]一种适用于碱性环境的铀吸附剂及其制备方法在审
申请号: | 201510093711.2 | 申请日: | 2015-03-03 |
公开(公告)号: | CN104741084A | 公开(公告)日: | 2015-07-01 |
发明(设计)人: | 陈晓彤;贺林峰;卢振明;刘兵;唐亚平 | 申请(专利权)人: | 清华大学 |
主分类号: | B01J20/22 | 分类号: | B01J20/22;B01J20/30;C01G43/00 |
代理公司: | 北京中誉威圣知识产权代理有限公司 11279 | 代理人: | 司丽春;俞佳 |
地址: | 10008*** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 适用于 碱性 环境 吸附剂 及其 制备 方法 | ||
1.一种铀吸附剂,其特征在于,包括基质,所述基质表面同时含有正电荷基团A与铀络合基团B两种官能团,其中:
所述基质为无机多孔材料;
所述正电荷基团A为具有式(1)结构的一种基团或多种基团的组合,
其中:R1、R2均为含1-6个碳的烷基,m1为0到3的整数;R3、R4、R5均为含1-20个碳的饱和烃基,n为1-16的整数;
所述铀络合基团B为具有式(2)结构的一种基团或多种基团的组合,
其中:R6、R7均为含1-6个碳的烷基,m2为0到3的整数;R8为含1-9个碳的饱和烃基;R9为磷酰基、巯基、氨基、羧基、冠醚、酚类、偕胺肟基中的任一种官能团,其中磷酰基中的氧为取代或未取代,其取代基为含1-6个碳的烷基。
2.根据权利要求1所述的铀吸附剂,其特征在于:所述无机多孔材料为二氧化硅、活性炭、多孔氧化铝、氧化锆、氧化铁、硅酸锆中的任意一种或几种。
3.根据权利要求1所述的铀吸附剂,其特征在于,所述正电荷基团A与所述铀络合基团B的摩尔比为1:0.2-6。
4.权利要求1-3任一项所述的铀吸附剂的制备方法,其特征在于,至少包括以下步骤:
以含有正电荷基团A的硅烷偶联剂和含有铀络合基团B的硅烷偶联剂作为待修饰基质无机多孔材料表面的硅源,将正电荷基团A和铀络合基团B嫁接在待修饰基质表面,制备成双官能团铀吸附剂。
5.根据权利要求4所述的铀吸附剂的制备方法,其特征在于,所述含有正电荷基团A的硅烷偶联剂为具有式(3)结构的一种硅烷偶联剂或多种硅烷偶联剂的组合:
其中,R1、R2均为含1-6个碳的烷基,m1为0到3的整数;R3、R4、R5均为含1-20个碳的饱和烃基,n为1-16的整数;含有正电荷基团A的硅烷偶联剂优选为三甲基[3-(三甲氧硅基)丙基]氯化铵。
6.根据权利要求4所述的铀吸附剂的制备方法,其特征在于,所述含有铀络合基团B的硅烷偶联剂为具有式(4)结构的一种硅烷偶联剂或多种硅烷偶联剂的组合:
其中,R6、R7均为含1-6个碳的烷基,m2为0到3的整数,R8为含1-9个碳的饱和烃基;R9为磷酰基、巯基、氨基、羧基、冠醚、酚类、偕胺肟基中的任一种官能团,其中磷酰基中的氧为取代或未取代,其取代基为含1-6个碳的烷基。
7.根据权利要求4所述的铀吸附剂的制备方法,其特征在于,所述无机多孔材料为二氧化硅、活性炭、多孔氧化铝、氧化锆、氧化铁、硅酸锆中的任意一种或几种。
8.根据权利要求4所述的铀吸附剂的制备方法,其特征在于,所述含有正电荷基团A的硅烷偶联剂与所述含有铀络合基团B的硅烷偶联剂的物质的量之比为1:0.2-6,所述含有正电荷基团A的硅烷偶联剂与所述待修饰基质的质量比为1:2.5-100。
9.根据权利要求4-8任一所述的铀吸附剂的制备方法,其特征在于:至少包括以下步骤:
1)将待修饰基质无机多孔材料干燥;
2)将含有正电荷基团A的硅烷偶联剂和含有铀络合基团B的硅烷偶联剂溶于非质子有机溶液中,在惰性气氛保护下搅拌至混合均匀,制得反应体系;然后将步骤1)所得基质转移至所述反应体系中,在惰性气氛保护下反应,得到反应产物;
3)将步骤2)中得到的反应产物冷却后过滤、洗涤,干燥,即得同时含正电荷基团A及铀络合基团B的双官能团铀吸附剂。
10.根据权利要求9所述的铀吸附剂的制备方法,其特征在于,所述非质子有机溶剂为乙腈、四氢呋喃或二氧六环,优选为二氧六环;所述含有正电荷基团A的硅烷偶联剂与非质子有机溶液的体积比为1:30-200;所述惰性气氛为氮气、氦气或氩气,优选为氩气;步骤1)中所述干燥的条件为真空环境下干燥6-12h,干燥温度为80-150℃;步骤2)中所述溶于非质子有机溶剂中搅拌至混合均匀时温度为10-30℃;步骤2)中所述在惰性气氛保护下反应的条件为8-24h,反应温度60-120℃;步骤3中所述干燥的条件为于60-120℃下真空干燥。
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