[发明专利]一种等离子体辅助高能球磨制备AlN纳米粉末的方法

说明书

技术领域

一种等离子体辅助高能球磨制备AlN纳米粉末的方法，属于纳米制备技术领域。本发明所涉及的是一种在大气压下利用介质阻挡放电等离子体辅助高能球磨制备AlN纳米粉末技术方法。具体是利用双极性纳秒级高压窄脉冲电源或交流电源来作为驱动源，在氮气或氮气添加氩气的混合气体中获得介质阻挡放电等离子体来辅助高能球磨制备AlN纳米粉末的方法。

技术背景

氮化铝(AlN)是一种新型功能陶瓷材料，具有良好的热传导性能、可靠的电绝缘性、较低的介电损耗和介电常数以及与硅相接近的热膨胀系数等一系列优良特性，被认为是高集成半导体基片和电子器件封装的理想材料。由于其优越的性能和广泛的用途，氮化铝纳米粉末的制备方法及其性能研究近些年来，引起了人们的高度关注。

对于陶瓷材料来说,原材料粉末的性能(如纯度、粒径大小及分布、颗粒形态等因素)会对陶瓷的使用性能产生直接影响，尤其对于高热导氮化铝陶瓷,氧含量的增加会导致氮化铝陶瓷热导率急剧下降。为了制备出高热导和高品质的氮化铝陶瓷,就必须制备出纯度高、氮含量高、氧含量低、颗粒小和粒度均匀的氮化铝纳米粉末。因此，对氮化铝纳米粉末制备技术进行详细研究具有十分重要的意义。

目前氮化铝的制备方法主要有金属直接氮化法，碳热还原法，化学气相沉积法，等离子体化学合成法，溶胶凝胶法，高温自蔓延合成法和高能机械球磨合成法。其中金属直接氮化法和碳热还原法是最早采用的研究方法，并且已经应用于工业生产。但直接氮化法的缺点是转化率低，反应过程较难控制，产物易结块和产品质量差；碳热还原法的缺点是所需要的合成温度高，一般在1600-1800℃，反应时间长，得到的粉末粒径度较大。高能机械球磨合成法通常是先将金属粉末与钢球按照一定的比例放入球磨罐中，在保护气氛或真空中进行球磨，然后再采用高温反应合成的方法进行制备。具有设备简单，制备工艺易掌握，得到的粉体粒径小等优点；但缺点是球磨时间过长，能耗大，粉体颗粒不均匀等。而介质阻挡放电等离子体辅助机械力高能机械球磨活化法是在高能球磨的过程中引入放电等离子体，让等离子体中的带电粒子直接作用在粉体颗粒上，使粉体颗粒子在极微小区域承受很大的冲击，导致应力集中而容易破碎，可以加速粉体细化，同时在球磨粉末中产生更多的晶体缺陷和极细的晶粒尺寸，也能使粉末的激活能大大降低，促进合金化和固态反应进程，可以有效的提高细化效率和激活效率，降低氮化合成温度，是一种非常有效的氮化铝纳米粉体的制备方法。

专利CN101343049A是单独采用高能球磨法对普通铝粉进行研磨，然后让铝粉在高气压的反应釜中、或者氮化气氛炉中、或者在空气中燃烧等得到氮化铝和氧化铝的复合粉末。专利CN101830448A是采用单独的高能球磨机对氧化铝进行研磨，球磨时间2h,反应温度1350-1400℃，反应时间2.5-6h,最后得到氮化铝粉末，但并没有给出在特定条件下氮化铝的转化率是多少，在什么条件下氧化铝完全转化为氮化铝等，只是在权利要求书中提到有氮化铝生成。专利CN102351222A中采用单独的高能球磨机对氧化铝和活性炭混合粉末进行研磨，最后得到氮氧化铝粉末，但是没有氮化铝的生成。专利CN03119584.9中以将硝酸铝、尿素和水溶性有机碳源按照一定的配比配制成混合溶液，把溶液在100～400℃的温度范围内加热干燥，得到一种蓬松的粉末，作为前驱混合物；在温度1200～1600℃的范围内将前驱物在氮气气氛中进行还原氮化反应，时间为1～24小时；最后在1400～1550℃之间较低温度下和3小时之内实现完全氮化。此发明专利没有使用高能球磨研磨，而反应温度高于本发明专利申请温度。

发明内容

本发明为了解决现有燃烧合成方法存在的问题，提出了一种高效的且具有重要实用价值的大气压介质阻挡放电等离子体辅助高能球磨制备AlN纳米粉末的方法，这是一种采用机械力活化和介质阻挡放电等离子体活化相结合的碳热还原合成超细氮化铝粉末的方法，其特点是具有操作简单，成本低，比单独球磨制备氮化铝的晶粒尺寸小，错位缺陷大，晶粒内能高，碳热还原反应所需的温度低，转化率高等。

为达到上述目的，本发明是采用了如下技术方案：