[发明专利]一种硅基复合锂离子电池负极材料及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种硅基锂离子电池的复合负极材料，其特征在于：该复合负极材料的成分为单质硅Si、金属硅化物MSi_y和硅氧化物SiO_x，所述的单质硅Si被金属硅化物MSi_y和硅氧化物SiO_x混合层包覆，所述的金属硅化物MSi_y为金属M和硅的化合物和/或金属M和硅的固溶体，金属M是Fe、Ni、Cr、Mn、Ti和Co中的一种、任意二种或多种；所述的y=0.2～4，优选y＝0.5～2；所述的x=0.5～2，优选x＝1.0～2.0。

2.根据权利要求1所述的一种硅基锂离子电池的复合负极材料，其特征在于：所述的金属硅化物MSi_y为晶态和/或非晶态结构；SiO_x为非晶态结构。

3.根据权利要求1所述的一种硅基锂离子电池的复合负极材料，其特征在于：该复合负极材料中单质硅的质量百分数含量为20～95%，SiO_x的质量百分数含量为5～80%，MSi_y的质量百分数含量为5～50%；作为优选，该复合负极材料中单质硅的重量百分数含量为30～80％，SiO_x的质量百分数含量为10～50％，MSi_y的质量百分数含量为10～40%。

4.根据权利要求3所述的一种硅基锂离子电池的复合负极材料，其特征在于：该复合负极材料中还包括残余金属M，残余金属M的质量百分数含量为0～30％；作为优选，残余金属M的质量百分数含量为0～20％。

5.根据权利要求1~4任意一项权利要求所述的一种硅基锂离子电池的复合负极材料，其特征在于：该复合负极材料的颗粒尺寸为20 nm～20 μm；作为优选，所述的颗粒尺寸为50 nm～5 μm。

6.一种制备权利要求1~5任意一项权利要求所述的一种硅基锂离子电池的复合负极材料的方法，其特征在于：该方法为将Si粉体或块体材料与金属M的粉体材料混合球磨, 球磨时间为5～120小时；金属粉体的颗粒尺寸为100 nm～500 μm；Si和金属粉体的质量比为100：（10～60）。

7.根据权利要求6所述的一种硅基锂离子电池的复合负极材料的制备方法，其特征在于：球磨气氛为单一的NH₃、N₂、H₂或其任意二种或三种的混合气体，球磨气体的压力为0.1～20 bar。

8.根据权利要求7所述的一种硅基锂离子电池的复合负极材料的制备方法，其特征在于：对于未与Si反应形成金属M和硅的化合物和/或金属M和硅的固溶体的残余金属M粉体，采用HCl溶液将残余的金属M粉体溶解去除，或者，将残余的金属M粉体作为非活性相保留在复合材料中。

9.一种锂离子电池的负极，其特征在于：该锂离子电池负极采用权利要求1~5任意一项权利要求所述的复合负极材料作为负极材料。

10.一种锂离子电池，其特征在于：该锂离子电池采用权利要求9所述的负极、脱嵌锂离子的正极以及介于所述负极和正极之间的电解质和隔膜。