[发明专利]以X射线单次测量实现对称性微纳米样品三维成像的方法

权利要求书

1.一种以X射线单次测量实现对称性微纳米样品三维成像的方法，步骤是：

1）将具有对称外形的纳米晶体或病毒样品，利用超声或震荡方式分散处理1～10分钟，然后制备于厚度为20～200nm的Si₃N₄薄膜上，并使膜表面上的样品密度不高于0.1个/μm²，即制得单分散样品；

2）利用相干X射线衍射显微镜装置，使用X射线自由电子激光单脉冲照射制备的样品，直接获取样品在傅里叶空间中的二维相干X射线衍射数据；其中所述显微镜装置内部真空度不低于10^-6torr，沿光路方向依次排列设置有脉冲宽度为6～30fs的X射线自由电子激光光源，响应时间不低于0.03s的X射线快门，狭缝尺寸为0.5～20μm的第一组X射线狭缝，狭缝尺寸为1～40μm的第二组X射线狭缝，XY方向移动范围为20±1mm且移动精度为0.3μm的样品台和置于样品台后20～8000mm且单个像素尺寸为50μm×50μm的CCD探测器；

3）选择步骤2）获取的衍射数据中心区域100像素×100像素～500像素×500像素的部分，计算该区域的平均衍射强度，以最高强度的50%～80%为强度阈值，凡高于该阈值的衍射数据即可确定为单颗粒样品的正入射二维衍射数据；

4）针对选出的单颗粒样品的正入射二维衍射数据，先扣除衍射数据的背景及CCD暗噪音，去除衍射数据的非连续线和非连续点，然后将衍射数据相邻的3像素×3像素～25像素×25像素合并成一个像素，并对衍射数据做中心对称操作，即得到完整的衍射图；

5）在步骤4）获得的衍射图上确定一条过其中心的线，通过每间隔0.1～2度做中心旋转方式设定另一条过中心的线，分别计算每两条线的强度差，依据强度差小于5-10%的强度阈值来确定自身等价线，同时记录等价线对应出现的角度及自身等价线的数量，用于确定所述样品的空间取向；

6）根据步骤5）确定的样品空间取向和该样品的空间对称性，在直角坐标系中对所述样品二维衍射数据进行对称性样品所属晶体学点群对称性的旋转和中心对称处理，获取所述样品的三维衍射数据，其中直角坐标系中与衍射数据相对应的无数值格点位置的插值选用线性插值的方法；

7）利用oversampling smoothness重建算法对步骤6）获取的三维衍射数据进行相位恢复和三维重建，即对三维衍射数据进行迭代计算；首次迭代过程中，三维衍射数据的初始相位信息选用随机相位信息，之后每次迭代过程中，三维衍射数据的相位信息选用前一次迭代计算所得到的相位，其强度信息选用通过步骤6）所获取的三维衍射数据；迭代过程中在实空间设定与样品尺寸相同的正方体约束条件，约束条件内的负电子密度及约束条件外的电子密度通过乘以系数0.05～0.3逐渐消去；选用渐变三维高斯低通滤波器对三维衍射数据进行梯度降噪处理，其高频通过率阈值区间为0.1～0.8；经过1000-10000次迭代，每经过一次迭代，相位均得到更新，最终得到对称性微纳米样品的三维结构图像。

2.如权利要求1所述以X射线单次测量实现对称性微纳米样品三维成像的方法，其特征在于：所述具有对称外形的纳米晶体是四六面体纳米晶，偏方三八面体纳米晶，三八面体纳米晶或六八面体纳米晶；所述具有对称外形的病毒是二十面体病毒颗粒。

3.如权利要求1所述以X射线单次测量实现对称性微纳米样品三维成像的方法，其特征在于：相干X射线衍射显微镜装置中，所述X射线自由电子激光的脉冲宽度为6～20fs，频率为10-60Hz，第一组X射线狭缝的尺寸为2～10μm，第二组X射线狭缝的尺寸为5～20μm，所述CCD探测器置于样品台后500～4000mm处。

4.如权利要求1所述以X射线单次测量实现对称性微纳米样品三维成像的方法，其特征在于：使用X射线自由电子激光单脉冲照射样品，直接获取样品在傅里叶空间中的二维相干X射线衍射数据的方法是：设置X射线自由电子激光脉冲频率为10Hz，X射线快门曝光时间为0.1s，按照5～40μm/步的步进速度移动样品台，且每移动一步样品台，X射线快门曝光一次，对制备于Si₃N₄膜上的单分散样品进行单脉冲照射获取样品在傅里叶空间中的二维相干X射线衍射数据，并实现CCD探测器对衍射信号的记录和输出。