[发明专利]一种铈独居石陶瓷固化体的制备方法

说明书

技术领域

本发明属于放射性废物固化处理，涉及一种铈独居石陶瓷固化体的制备方法。本发明方法制备的铈独居石陶瓷固化体特别适用于次锕系高放废物的陶瓷固化处理。

背景技术

随着人类社会的发展，对能源的需求日益增加，然而煤炭、石油等化石能源正日益枯竭，人类不得不寻找安全、有效、清洁的替代能源，以实现人类社会的可持续发展。正是在这种大趋势下，核能得到了大力的发展和推广，但是开发利用核能在给人类带来巨大经济效益和社会效益的同时，也产生了大量的放射性废物，对人类生存和自然环境构成了巨大的威胁，严重制约了核能的发展，尤其是高水平放射性废物（简称高放废物），其放射性水平高，毒性大，腐蚀性强，释热量大，半衰期长，处理与处置难度相当大，如若让其进入自然环境，将造成极大的危害。如何安全有效地处理与处置高放废物，已成为了核能发展面临的日益紧迫的重要课题与任务。

目前，国内外对高放废物的处理与处置均倾向于首先把高放废物或经过后处理的高放废物进行固化处理（玻璃固化和陶瓷固化），然后把高放废物固化体进行深地质处置，将高放废物与人类生存环境和自然环境隔离，最大限度地减少核辐射对人类和自然界的危害。

玻璃固化工艺技术已经比较成熟，并实现了少量的工程化应用，但由于其固化介质材料是玻璃相，玻璃相属于不稳定的介稳相，因此，玻璃固化体要达到万年以上的安全地质处置，其长期安全性是令人担忧的。

与玻璃固化体相比，陶瓷固化体（包括人造岩石固化体，即钛酸盐陶瓷固化体）的地质稳定性、化学稳定性、热稳定性和抗辐照性能，都比玻璃固化体好得多，因此，陶瓷固化是固化处理高放废物尤其是锕系高放废物理想的介质材料。锕系核素具有半衰期长、生物毒性高等特点，其安全有效的处理和处置已成为当前国内外比较关注的一个课题。

与人造岩石固化相比，国外对铈独居石（CePO₄）陶瓷固化的研究较少，国内尚未见报道。现有技术中，研究工作主要集中在液相法（包括化学沉淀法和溶胶凝胶法）和固相法制备铈独居石及其陶瓷固化体。液相法工艺较繁琐，工艺控制要求高，不利于锕系高放废物固化处理的工程化应用，而固相法工艺简单，便于操控。目前，铈独居石固化模拟次锕系核素[钆(Gd)、镨(Pr)、铕(Eu)]及真空热压烧结模拟次锕系核素（钆、镨、铕）铈独居石陶瓷固化体的研究尚未见报道。

发明内容

本发明的目的旨在克服现有技术中的不足，提供一种铈独居石陶瓷固化体的制备方法，特别是提供一种真空热压烧结制备铈独居石(CePO₄)陶瓷放射性废物固化体的方法。本发明针对次锕系元素[镎(Np)、镅(Am)、锔(Cm)]的安全固化处理，考虑到工作的安全性，使用与次锕系元素[镎(Np)、镅(Am)、锔(Cm)]性质最为接近的镧系元素[镨(Pr)、铕(Eu)、钆(Gd)]来模拟次锕系元素，镨(Pr)、铕(Eu)、钆(Gd)分别模拟镎(Np)、镅(Am)、锔(Cm)；以Ce₂(C₂O₄)₃·10H₂O、An₂(C₂O₄)₃·10H₂O/An的氧化物(An=Gd、Pr、Eu)、NH₄H₂PO₄等为原料，通过配方设计和固相反应工艺，采用简便实用的真空热压烧结技术，在较低的温度下制备高纯度、高致密度的铈独居石陶瓷固化体，获得高性能次锕系核素铈独居石陶瓷固化体，为铈独居石基陶瓷固化处理次锕系核素高放废物的工程化应用奠定基础。

本发明的内容是：一种铈独居石陶瓷固化体的制备方法，其特征是包括下列步骤：

a、配料：按Ce₂(C₂O₄)₃·10H₂O为37.28～75.89%、NH₄H₂PO₄为23.68～24.1%、 Gd₂(C₂O₄)₃·10H₂O为0.01～39.04%的组成和质量百分比例取各原料；