[发明专利]二苯甲烷催化合成工艺

权利要求书

1.一种反应工艺简单、绿色环保、清洁高效的二苯甲烷催化合成工艺和采用的催化剂及其制备方法，其特征是采用苯和甲醛缩合制备二苯甲烷，其中催化剂为不同无机酸酸洗制备得到的铌酸催化剂。

苯和甲醛清洁合成二苯甲烷，具体催化合成工艺如下：

以苯和甲醛作为原料，其用量重量比为20/1-2/1，反应条件是：在100-200℃的温度下，反应时间在1-8小时，在催化剂的作用下用量比1/50-1/5，间歇式一步缩合反应合成。

本发明所述缩合反应步骤为：

(1)将苯和甲醛加入到反应器中，苯和甲醛的用量摩尔数比为20/1-2/1；

(2)加入催化剂，催化剂与甲醛的用量比1/50-1/5，以高纯氮气作为保护气氛，搅拌、在100-200℃的温度下，反应1-8小时，得到的产物加入硝基苯作为内标，在GC上进行转化率分析；反应后催化剂离心分离，催化剂回收后可以重复使用；

(3)反应产物进行精馏、未反应的苯可以回收后重复使用；

(4)加无水乙醇溶解精馏后的固体产品，再反复减压精馏，可以得到产品二苯甲烷。

2.根据权利要求1所述所制备无机酸酸化铌酸催化剂制备步骤如下：

(1)将200-500克五氧化二铌和300-600克氢氧化钾混合后于玛瑙研钵中充分研磨；

(2)置于坩埚后将其放在马弗炉中350-550℃焙烧3-6小时得熔体；

(3)向熔体中加入去离子水进行抽滤，将滤液转入5000毫升烧杯，搅拌同时向烧杯中分别滴加磷酸、硝酸或者硫酸调节体系pH至0.5-1.5，加冰醋酸调节pH至3.0-6.0，静置0.5-2小时后抽滤，并用2000毫升热水多次洗涤滤饼；

(4)100℃烘24小时，在200-500度马弗炉中焙烧3小时制得铌酸，装袋于干燥器中备用。

3.根据权利要求1所述本发明的甲醛的原料为福尔马林、三噁烷和多聚甲醛。

4.根据权利要求3所述本发明的甲醛的原料优选为三噁烷。

5.根据权利要求1所述本发明的苯和甲醛的优选用量摩尔数比为10/1-5/1。

6.根据权利要求1所述本发明的催化剂与甲醛的优选用量比1/20-1/5。

7.根据权利要求1所述本发明的缩合反应优选反应温度为140-180℃，反应时间3-6小时。

8.根据权利要求2所述本发明的固体酸催化剂为五氧化二铌、磷酸酸洗铌酸催化剂、硝酸酸洗铌酸催化剂、硫酸酸洗铌酸催化剂和醋酸酸洗铌酸催化剂。本发明的优选固体酸催化剂为硫酸酸洗的铌酸催化剂。

9.根据权利要求2所述本发明的固体酸催化剂制备工艺中优选五氧化二铌量为300-400克；优选氢氧化钾量为400-500克；优选马弗炉温度为400-500℃焙烧4-5小时；优选磷酸、硝酸或者硫酸调节体系pH至0.5-1，冰醋酸调节pH至4.0-5.0；优选静置1-2小时后抽滤；优选在300-400度马弗炉中焙烧制得铌酸。