[发明专利]一种多核型核壳结构硅碳复合负极材料及制备方法

权利要求书

1.一种多核型核壳结构硅碳复合负极材料，其特征在于，以硅源与炭负极材料为核弥散于有机热解碳骨架中，形成多核型多孔性的球形或类球形包覆颗粒，沥青热解碳均匀地填充并粘结于所述颗粒的孔内部，并对所述的颗粒外表面二次包覆形成复合负极材料。

2.根据权利要求1所述的复合负极材料，其特征在于，所述的复合负极材料中硅源的质量含量为5~60%，有机热解碳、沥青热解碳和炭负极材料总质量含量为40~95%。

3.根据权利要求1所述的复合负极材料，其特征在于，所述的炭负极材料为0.05~5μm石墨、中间相碳微球、碳纤维、碳纳米管中的一种或几种；所述硅源为0.03~2μm硅粉或氧化硅粉中的至少一种；所述氧化硅粉为SiO_x，0＜x＜2；有机热解碳包括酚醛树脂、脲醛树脂、三聚氰胺-甲醛树脂、环氧树脂、聚乙烯、聚偏氟乙烯、过氯乙烯、聚乙烯醇、葡萄糖、蔗糖、柠檬酸中的一种或多种；所述的沥青为煤沥青或石油沥青。

4.根据权利要求1所述的负极材料，其特征在于，所述的复合负极材料粒径为1.5~50μm。

5.一种多核型核壳结构硅碳复合负极材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

（1）多核型多孔性的球形或类球形包覆颗粒的制备：将有机热解碳溶于溶剂中，加入硅源、一种或多种炭负极材料和分散剂分散均匀，通过喷雾干燥制得复合材料前驱体，所得前驱体转入保护性气氛中，经烧结得到所述包覆颗粒；

（2）沥青悬浊液的制备：将沥青进行预破碎后，加入乙醇球磨，球磨所得浆料配成乙醇或水的悬浊液，超声分散后，得到沥青悬浊液，固含量为1~20g/100mL；

（3）多核型核壳结构硅碳复合负极材料的制备：将步骤（1）中制得的包覆颗粒加入步骤（2）中制得的沥青悬浊液中，超声分散，再在强搅拌条件下加热蒸干溶剂，得到沥青均匀粘附在多孔颗粒的孔内部及表面的粉末，所得粉末颗粒转入保护性气氛中经热处理得到多核型核壳结构硅碳复合负极材料；所述的热处理分为两段，首先在100~300℃低温段恒温使得沥青熔融为液体并被吸收进入多孔球内部，加强硅源与导电炭网的粘结强度，并对硅源进行二次包覆及弥补步骤（1）中的包覆缺陷，再经500~1000℃高温处理，使得沥青热解为沥青热解碳并最终烧结成形。

6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述步骤（1）其特征在于，所述的喷雾干燥的温度为120~300℃；所述（3）步中低温段保温时间0.5~20h，第二段的高温段的保温时间0.5～20h。

7.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述（2）步中按球料比为8~30：1加入不锈钢球，加入乙醇，以120~500rpm球磨1~30h，将球磨所得浆料配成乙醇或水的悬浊液，超声分散30~120min得到沥青悬浊液。

8.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述的炭负极材料为石墨、中间相碳微球、碳纤维、碳纳米管中的一种或几种，其粒度为0.05~5μm；所述硅源为0.03~2μm硅粉或氧化硅粉中的至少一种，所述氧化硅粉为SiO_x，0＜x＜2；有机热解碳包括酚醛树脂、脲醛树脂、三聚氰胺-甲醛树脂、环氧树脂、聚乙烯、聚偏氟乙烯、过氯乙烯、聚乙烯醇、葡萄糖、蔗糖、柠檬酸中的一种或多种；所述的沥青为煤沥青或石油沥青，所述的沥青球磨后粒径为0.5~20μm。

9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的复合负极材料粒径大小为1.5~50μm；烧结之后，所述的复合负极材料中硅源质量含量为5~60%，有机热解碳、沥青和炭负极材料的总质量含量为40~95%。

10.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤（1）中所用溶剂为四氢呋喃、丙酮、无水乙醇、去离子水中的至少一种；溶剂中还加入分散剂，所述分散剂为聚乙二醇、丙二醇、聚醋酸乙烯脂、N-N二甲基乙酰胺、聚甲基丙烯酸铵、聚甲基丙烯酸中的至少一种；所述的分散方法为球磨、机械搅拌、磁力搅拌或者超声分散中的至少一种。