[发明专利]高温时高介电常数陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法

权利要求书

1.高温时高介电常数陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，其特征在于陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，具体是按以下步骤完成的：

一、向乙二醇甲醚中，加入硝酸钙、硝酸铜和硝酸锆，在40℃~60℃下，以300r/min~500r/min的搅拌速率搅拌20min~40min后，冷却至室温，得到溶液，向溶液中加入钛酸四丁酯，以300r/min~500r/min的搅拌速率搅拌40min~80min后，静置20h~28h，得溶胶；其中，所述的乙二醇甲醚的体积与硝酸钙的物质的量的比为（3.65L~8.65L）:1mol，硝酸铜与硝酸钙的摩尔比为（2~4）:1，硝酸锆与硝酸钙的摩尔比为（0.01~0.1）:1，钛酸四丁酯与硝酸钙的摩尔比为（3.5~4.5）:1；

二、将步骤一得到的溶胶点燃，得粉体，将粉体用研钵研磨1h~2h后，放入马弗炉中，以4℃/min~8℃/min的速率，升温至750℃~850℃，保温1.5h~2.5h后，继续以4℃/min~8℃/min的速率升温至1000℃~1100℃，保温5h~7h，冷却至室温，得到固体，将得到的固体以500r/min~700r/min的转速球磨至粒径不超过8μm，得陶瓷颗粒；

三、向二甲基乙酰胺中，加入4,4'-二氨基二苯醚和步骤二得到的陶瓷颗粒，以40kHz~60kHz的频率超声3h~5h后，在搅拌速率为400r/min~800r/min的搅拌条件下，加入均苯四甲酸二酐，全部加完后，继续搅拌，全部反应时间为2h~4h，然后静置6h~36h，得到陶瓷/聚酰胺酸的混合溶液；其中，二甲基乙酰胺的体积与步骤二得到的陶瓷颗粒的质量比为（2.8mL~6.5mL）:1g，所述的4,4'-二氨基二苯醚与步骤二得到的陶瓷颗粒的质量比为（0.17~0.39）:1，加入的均苯四甲酸二酐与步骤二得到的陶瓷颗粒的质量比为（0.19~0.43）:1；

四、取步骤三得到的陶瓷/聚酰胺酸的混合溶液，涂于玻璃上，将涂有混合溶液的玻璃放入干燥箱中，从室温加热至180℃~330℃进行酰亚胺化处理，即得到陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜。

2.根据权利要求1所述的高温时高介电常数陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，其特征在于所述的步骤一中的硝酸铜与硝酸钙的摩尔比为3:1，硝酸锆与硝酸钙的摩尔比为0.05:1，钛酸四丁酯与硝酸钙的摩尔比为3.95:1。

3.根据权利要求1所述的高温时高介电常数陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，其特征在于所述的步骤三中的4,4'-二氨基二苯醚与步骤二得到的陶瓷颗粒的质量比为（0.21~0.31）:1。

4.根据权利要求1、2或3所述的高温时高介电常数陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，其特征在于所述的步骤三中的4,4'-二氨基二苯醚与步骤二得到的陶瓷颗粒的质量比为0.25:1。

5.根据权利要求1、2或3所述的高温时高介电常数陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，其特征在于所述的步骤三中加入均苯四甲酸二酐的方式为分8次~12次加入等量的均苯四甲酸二酐，每次间隔时间为15min~20min。

6.根据权利要求1所述的高温时高介电常数陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，其特征在于所述的步骤三中静置时间为12h~30h。

7.根据权利要求1、2、3或6所述的高温时高介电常数陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，其特征在于所述的步骤三中静置时间为24h。

8.根据权利要求1、2、3或6所述的高温时高介电常数陶瓷/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，其特征在于所述的从室温加热至180℃~330℃进行酰亚胺化处理的加热方式为从室温加热至180℃并恒温2h，然后继续加热，在210℃恒温2h，在240℃恒温2h，在270℃恒温2h，在290℃恒温2h，在310℃恒温2h，在330℃恒温2h。