[发明专利]一种硅氧氮化物荧光粉的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及发光材料技术领域，更具体地说，涉及一种硅氧氮化物荧光粉的制备方法。

背景技术

作为白光LED照明技术和高性能显示技术中的重要组成部分，稀土掺杂的硅氧氮化物荧光粉近年来得到了广泛的关注。第一，其特有的Si-(O，N)四面体结构所形成的二维层状和三维网状结构，使其具有优异的热力学稳定性和温度猝灭效应；第二，与O原子相比，N原子具有更强的电子膨胀效应和晶体场效应，使得荧光粉的激发波长范围红移至近紫外-可见光区域；第三，硅氧氮化物具有非常高的化学稳定性，能够耐水汽和各种腐蚀性气体，在酸性和弱碱性环境下稳定；第四，硅氧氮化物中的氧氮比例连续可调，可在一定范围内通过调节氧氮元素的比例而连续调节激发-发射波长，却不改变材料的晶体结构和稳定性能。因此硅氧氮化物荧光粉除了具有传统铝酸盐和硅酸盐材料的优点外，还具有激发波段宽、发射波长多样、光转换效率高、化学稳定性好、热稳定性高和环境友好等优点，能大幅度提高发光和显示器件的显色范围，增加使用寿命，满足高品质照明和显示技术的需要，从而在发光材料技术领域得到了广泛的研究与应用。

近年来随着照明和显示技术的发展，对硅氧氮化物荧光粉的光学、稳定性等本征性能和涂覆性能提出了更高的要求。在显示和照明器件的封装过程中，首先将荧光粉分散在有机物中，形成稳定分散体系，然后涂覆在器件的表面上，最后在高温条件下烘干。在烘干过程中，如果粉体的粒径不均一，使粉体有不同的沉降速率，造成最终的堆积密度降低；另一方面，不同粒径的粒子会增加光的散射，球墨粉碎过程又会在表面带来缺陷，降低发光效率，从而上述两个因素严重影响器件的发光效率和显色质量。因此，制备具有高分散、粒径大小均一的硅氧氮化物荧光粉在照明和显示领域具有重要的意义。

为了高效简单的制备形貌均一、粒径分布窄的硅氧氮化物荧光粉，国内外很多公司和科研单位尝试了多种方法。然而常用的高温固相反应法和还原氮化法由于较高的合成温度，得到的粉体粒径较大、形貌不规则、有大量硬团聚的存在，需要进一步的粉碎和分级处理，不能满足高性能照明和显示器件的使用。现有技术中，模板法是制备硅氧氮化物荧光粉的重要方法，该方法增大了反应物之间的接触面积、缩短了反应物之间的扩散距离，在一定程度上降低了荧光粉的合成温度。但是，由于合成硅氧氮化物的高温条件一般大于1200℃，使得一般的模板如SiO₂易发生迅速生长和团聚的现象，从而制备的荧光粉体分散性较差，形貌不规则，发光强度较低。

发明内容

有鉴于此，本发明要解决的技术问题在于提供一种硅氧氮化物荧光粉的制备方法，该方法制备的硅氧氮化物荧光粉分散性较好，形貌规则，发光强度较高。

为了解决以上技术问题，本发明提供一种硅氧氮化物荧光粉的制备方法，包括以下步骤：

步骤a)将金属阳离子包覆于纳米微球表面，热处理后得到前驱粉体，金属阳离子包括基质金属阳离子和发光金属阳离子，所述纳米微球为硅氧化物纳米微球、硅氮化物纳米微球、硅酸盐纳米微球、以硅氧化物为壳层的核壳杂化纳米微球、以硅氮化物为壳层的核壳杂化纳米微球或以硅酸盐为壳层的核壳杂化纳米微球；

步骤b)在所述前驱粉体表面包覆H₃BO₃，得到H₃BO₃包覆的前驱粉体；

步骤c)将所述H₃BO₃包覆的前驱粉体在还原性气氛中反应，得到h-BN包覆的前驱粉体；

步骤d)将所述h-BN包覆的前驱粉体在1300～1650℃下烧结，得到硅氧氮化物荧光粉。

优选的，所述步骤a)具体为：

步骤a1)将纳米微球分散于金属离子溶液中，形成第一均匀分散系，所述金属离子溶液包括基质金属阳离子和发光金属阳离子，所述基质金属阳离子和发光金属阳离子形成金属阳离子，所述纳米微球为硅氧化物纳米微球、硅氮化物纳米微球、硅酸盐纳米微球、以硅氧化物为壳层的核壳杂化纳米微球、以硅氮化物为壳层的核壳杂化纳米微球或以硅酸盐为壳层的核壳杂化纳米微球；

步骤a2)利用均相沉淀法使金属阳离子以沉淀的方式包覆于纳米微球表面；

步骤a3)在500～800℃下热处理，得到前驱粉体。

优选的，所述步骤a2)具体为：

步骤a21)向均匀分散系中加入过量尿素，搅拌后形成第二均匀分散系；

步骤a22)将所述第二均匀分散系升温至85℃以上并保温，使尿素分解为碳酸根阳离子；