[发明专利]一种高放后处理氧化物的大容量复合固化方法

说明书

技术领域

本专利涉及一种以Gd₂(CO₃)₃（或Gd₂O₃）、Zr(CO₃)₂（或ZrO₂）和高放后处理氧化物（UO₂、PuO₂、CeO₂、Am₂O₃、Cm₂O₃及Nd₂O₃等）为原料的大容量放射性废物复合固化方法。

背景技术

在核工业运行的过程中不可避免的要产生大量的放射性核废物，如果这些放射性废物得不到安全而有效的处理和处置，不仅会影响和制约核工业的可持续性发展，还会对人类的生存环境形成潜在的威胁，影响社会稳定，甚至危及人类自身的延续。因此，如何安全有效的处理和处置核废料成为目前国际上正在积极探索的高科技课题，必须尽快解决，以保证我国生态安全和经济社会的可持续发展。

目前，世界各国对放射性废物处理比较一致的意见是：将放射性废物先固化（主要的固化方法有沥青法、玻璃法、陶瓷法和水泥法），再将固化包装体置于深地层基岩中。目前，已有较成熟的技术对低中放废物进行最终安全处置。但对含有毒性极大、半衰期较长的高放废物的安全处置则一直是一个没能很好解决的难题。

发明内容

由于矿物固化（材料学家通常称之为陶瓷固化）是将核废物作为晶体的组成部分而实现对核废物的固化处理，因此而成为一种比较有前景的高放废物处理技术。本课题组已对放射性废物的固化开展了大量研究工作，对高废物固化体的制备及稳定性评价等方面积累了很多经验，所以，为寻求一种操作简单，生产效率高，重复性好，可以制备出性能稳定的放射性废物固化体制备技术，本发明分别以Gd₂(CO₃)₃（或Gd₂O₃）和Zr(CO₃)₂（或ZrO₂）分别作为固化体中的Gd源（由于钆（Gd）对于中子具有较高的中子吸收截面，约为46000靶，比稀土中热中子吸收截面排第二位的钐（Sm）（5500靶）还高出约8倍）和Zr源（锆（Zr）可以改善固化体的耐辐照及化学稳定性），以Gd₂(CO₃)₃（或Gd₂O₃）、Zr(CO₃)₂（或ZrO₂）和高放后处理氧化物（UO₂、PuO₂、CeO₂、Am₂O₃、Cm₂O₃及Nd₂O₃等）为原料，根据高放后处理氧化物的组成进行固化体的配方设计（Gd₂(CO₃)₃（或Gd₂O₃）与Zr(CO₃)₂（或ZrO₂）的摩尔比为0.5:2~1:1），将设计好配比的Gd₂(CO₃)₃（或Gd₂O₃）、Zr(CO₃)₂（或ZrO₂）和高放后处理氧化物混合、细化并压制成型。在1250~1500 ℃条件下烧结60~80 hrs自然冷却后，再在1550~1580 ℃条件下烧结15~60 min进行玻璃陶瓷固化体的烧结。从而寻找出钆、锆基高放废物固化体制备的有效制备技术条件，进而为实现放射性核素的大规模处理和处置提供技术支持。