[发明专利]负载过渡元素MFI催化剂的制备方法及其MFI催化剂应用无效
申请号: | 201110261022.X | 申请日: | 2011-09-06 |
公开(公告)号: | CN102380412A | 公开(公告)日: | 2012-03-21 |
发明(设计)人: | 李哲;何凯;侯淑滨;李振 | 申请(专利权)人: | 太原理工大学 |
主分类号: | B01J29/40 | 分类号: | B01J29/40;B01J29/46;B01J29/48;B01J35/02;B82Y40/00;B01D53/56;B01D53/94 |
代理公司: | 太原科卫专利事务所(普通合伙) 14100 | 代理人: | 戎文华 |
地址: | 030024 *** | 国省代码: | 山西;14 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 负载 过渡 元素 mfi 催化剂 制备 方法 及其 应用 | ||
1.一种负载过渡元素MFI催化剂的制备方法,包括下列步骤:
(一)单晶胞纳米层状MFI催化剂的制备
(1)将硅源、模板剂C18-6-6Br2、Al2(SO4)3·18H2O、NaOH、H2SO4和蒸馏水依30Na2O﹕1Al2O3 ﹕100SiO2﹕10 C18-6-6Br2﹕18H2SO4﹕4000H2O摩尔比配制,经搅拌混合,可获得如上摩尔配比的凝胶;
(2)将步骤(1)凝胶置于高压反应釜,在150~160℃加热到120小时,高压反应釜转速为60r.p.m.,成核晶化后,过滤,蒸馏水洗涤, 120℃烘干;
(3)将步骤(2)烘干后的凝胶在550℃流动的空气下煅烧4小时,即制得单晶胞纳米层状MFI催化材料;
(二)单晶胞纳米层状Fe/MFI、Mo/ MFI和Fe-Mo/ MFI催化剂的制备
(1)将钼酸铵((NH4)6Mo7O24·4H2O)、三氯化铁(FeCl3·6H2O)分别配成5%~20%的稀溶液;将上述步骤(一)制得单晶胞纳米层状MFI催化材料分别浸渍其中,恒温50~80℃,搅拌蒸干, 110~130℃干燥12小时,后在500~700℃焙烧3~6小时,即制得5%Fe/MFI、5%Mo/ MFI和Fe (5% ) -Mo (5% ) / MFI单晶胞纳米层状催化剂。
2.如权利要求1所述的负载过渡元素MFI催化剂的制备方法,所述硅源是SiO2/Na=1.75,29wt%SiO2的硅酸钠水溶液。
3.如权利要求1所述的负载过渡元素MFI催化剂的制备方法,所述模板剂C18-6-6Br2是一种双子阳离子表面活性剂—二溴化-1-(二甲基己基铵基)-6-(二甲基十八烷基铵基)己烷,其分子式:(C18H37 - N+(CH3)2- C6H12 -N+(CH3)2- C6H13)Br2,
结构式:
。
4.如权利要求1所述的负载过渡元素MFI催化剂的制备方法,所述单晶胞纳米层状MFI催化材料是MFI 以2~5 nm厚的单晶胞厚度层状排列, 其分子表达式:Na+n(H2O)16︱〔AlnSi96-nO192〕,属于正交晶系,晶胞参数,,,晶胞中Al原子数从0~27变化。
5.如权利要求1所述的负载过渡元素MFI催化剂的制备方法,所述5%Fe/MFI、5%Mo/ MFI和Fe (5% ) -Mo (5% ) / MFI分别是各组分的质量比分别为Fe︰MFI=5︰95、Mo︰MFI=5︰95和Fe ︰Mo︰MFI=5︰5︰90。
6.一种权利要求1所述的负载过渡元素MFI催化剂的催化剂,应用选择性催化还原(SCR)法脱除汽车尾气NOx的应用,所述反应条件是:NOx为500ppm,NH3为450ppm,O2为4 %,温度为150℃~560℃。
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