[发明专利]在吹扫二氧化氯的同时制备氧化石墨的方法

说明书

本发明涉及在吹扫二氧化氯的同时制备氧化石墨的方法。本发明的方法使用包括硫酸、硝酸、氯酸盐和石墨的原料，并且还使用非反应性吹扫气体。

发明背景

氧化石墨是一类插入的层状材料，其通过使用氧化剂例如氯酸盐或高锰酸盐氧化石墨而制备。氧化石墨尤其是可以在包括石墨烯的层离石墨的制备中用作中间体。如本文中后面所示例的，一种制备层离石墨的方法是将氧化石墨快速地加热至高温。

层离石墨，也称为膨胀石墨，通常是布鲁厄-埃米特-特勒(BET)表面积大于石墨的BET表面积，但是小于单个石墨烯片的BET理论表面积(即，小于2630平方米/克(m²/g))的层离或部分分层的石墨。常规的层离石墨的BET表面积通常地在约15m²/g至约150m²/g之间，这取决于平均粒度。层离石墨可用于各种用途，包括例如用于形成复合材料如聚合物复合材料，并且层离石墨的BET表面积越高，它在这样的复合材料中就越有用。

很久以来就已知的氯酸盐基石墨氧化反应方法的一个缺点是产生危害的二氧化氯(ClO₂)气体，其被认为是与石墨至氧化石墨的有效氧化相关。但是，在反应中，ClO₂气体的浓度常常在反应容器顶部空间中积累至爆炸浓度(即，10％以上，例如50％)。为了最小化这样的危害，在这样的方法中的反应混合物的温度通常被保持在约0摄氏度(℃)至5℃，但是该温度降低氯酸盐的溶解性和反应性，并且在加入氯酸盐之后，当加热或允许反应混合物达到更高的温度(通常为环境温度，即，约25℃)时，还可能增加反应容器的顶部空间中二氧化氯气体的浓度。在本领域中需要消除这样的危害而不降低所制备的氧化石墨的质量的石墨氧化方法。

发明简述

在第一实施方案中，本发明提供在容纳有二氧化氯的反应容器中，在从反应容器的顶部空间吹扫二氧化氯的同时制备(例如生产)氧化石墨的方法。所述方法包括以下步骤：(a)提供流量可调节的吹扫气源和反应容器，所述反应容器限定吹扫气体入口和吹扫气体出口，其中反应容器包括顶部空间并容纳反应混合物，所述反应混合物包含以下原料：硫酸、硝酸、第一量的氯酸盐和石墨，其中所述反应混合物与反应容器的顶部空间流体相通，并且所述流量可调节的吹扫气源与反应容器的吹扫气体入口、顶部空间和吹扫气体出口依次流体相通；(b)使所述反应混合物在反应运行温度反应一定的反应运行时间，以形成氧化石墨和二氧化氯气体，并且使部分二氧化氯气体迁移到所述顶部空间中；(c)通过依次使吹扫气体以可调节流量从流量可调节的吹扫气体源经由吹扫气体入口流入反应容器的顶部空间，并且经由吹扫气体出口从反应容器流出，用吹扫气体将至少部分ClO₂气体从顶部空间吹扫并且经由吹扫气体出口从反应容器出来；和(d)从反应混合物分离氧化石墨以得到分离的氧化石墨。

发明详述

如本文中使用的，″一个″、″一种″、″所述″、″至少一种″和″一种或多种″可以交换使用。在本文所述的本发明的任何实施方案中，开放式术语“包括”、“包含”等(其是“包括”、“具有”和“其特征是”的同义词)可以被各个半封闭式短语“基本上由.....组成”，“基本上由....构成”等代替，或可以被各个封闭式短语“由.....组成”，“由....构成”等代替。在本申请中，当涉及前述要素(例如成分)的列举时，短语“其混合物”、“其组合”等是指所列举的要素中的任意两个以上，包括全部。除非另外声明，否则在成员的列举中使用的术语“或”是指单独以及以任何组合形式列举的成员。

对于允许通过引用结合主题内容的美国专利实践和其它专利实践，除非另外指出，在本发明的发明详述中引用的每一个美国专利、美国专利申请、美国专利申请公布、PCT国际专利申请及其WO公布等价物的全部内容通过引用结合在此。在本说明书中的撰写内容和通过引用结合的专利、专利申请或专利申请公布或其部分的内容之间存在抵触的情况下，以本说明书的内容为准。

在本申请中，标题(例如，“定义”)是为了方便而使用的，并且不意味着且不应当用于以任何方式限制本公开的范围。

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在化合物名称及其结构之间存在抵触的情况下，以结构为准。