[发明专利]一种锆钛酸钡基介质材料的合成方法

说明书

技术领域

本发明涉及介质陶瓷领域，特别是涉及一种锆钛酸钡基介质材料的合成方法。涉及一种 一种具有钙钛矿结构的Ba_1-xMe_xZr_1-yTi_yO₃(Me＝Ca或Sr，x＝0～0.3，y＝0.3～0.9)体系介质材 料的合成方法。

背景技术

钛酸钡(BaTiO₃)具有高的介电常数、低的介电损耗角正切以及优良的介电非线性特性， 是一种用途广泛的介质材料。近年来的研究表明，通过A位掺杂(如Ca、Sr等)或者B位 掺杂(如Zr、Sn等)可以调节BaTiO₃材料的居里温度和介电性能的温度特性。由于Zr⁴⁺化 学稳定性比Ti⁴⁺好，Zr⁴⁺的加入可降低因Ti⁴⁺与Ti³⁺之间的电子跳跃引起的电导，从而可以降 低材料的漏电流和改善其耐压性能。因此，Ba_1-xMe_xZr_1-yTi_yO₃是一种非常有希望的陶瓷电容 器和可电调微波器件的候选材料。

目前，国内外主要采用常规固相法来合成钙钛矿结构的Ba_1-xMe_xZr_1-yTi_yO₃体系介质材料。 为获得单一钙钛矿结构的合成产物，在采用固相反应法时，通常需要在高温下(1000～1200℃) 进行固相合成(见Tanmoy Maiti，R.Guo，A.S.Bhalla，Applied Physics Letters，2006，89： 122909和F.Moura，A.Z.Simoes，B.D.Stojanovic，Journal of Alloys and compounds，2008， 462：129)，所合成粉体的颗粒较大，陶瓷的烧结温度通常在1500℃以上，不能满足低温烧结 致密化的要求，这给该材料的研究和应用都带来困难。因此，需要探索和研究这类介质材料 的新型、有效合成方法。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是：提供一种锆钛酸钡基介质材料的合成方法，该方法工艺 简单，容易合成具有钙钛矿结构的Ba_1-xMe_xZr_1-yTi_yO₃体系介质材料，并且该材料的物相纯度 高、颗粒细小均匀。

本发明解决其技术问题采用以下的技术方案：

本发明提供的锆钛酸钡基介质材料的合成方法，是一种具有钙钛矿结构的 Ba_1-xMe_xZr_1-yTi_yO₃体系介质材料的合成方法，分子式中，Me＝Ca或Sr，x＝0～0.3，y＝0.3～0.9； 该方法的步骤包括：

(1)前驱体溶液的制备：按照合成产物的化学计量比，将钛酸四丁酯与柠檬酸在去离子 水中进行络合，得到澄清透明的水溶液，然后加入钡的硝酸盐以及钙或锶或锆的硝酸盐，该 混合溶液在70～90℃下搅拌，直至得到澄清透明的呈碱性的前驱体溶液。

在前驱体溶液的制备的过程中，柠檬酸与各种金属离子总量的摩尔比为0.9～1.5∶1。

所述前驱体溶液的pH值为7～10。

(2)固态前驱体的制备：在150～300℃温度下对所得的前驱体溶液进行0.5～4小时的加 热处理，使之发生浓缩、膨胀和焦化，形成蓬松的固态前驱体。

(3)合成粉料的制备：对所得的固态前驱体进行热处理，热处理温度为600～800℃，热 处理时间为1～6小时，得到所述的锆钛酸钡基介质材料。

固态前驱体可以在马弗炉或其它热处理炉中进行热处理。

本发明得到的锆钛酸钡基介质材料为超微细合成粉料，其粒径约为100nm。

本发明得到的锆钛酸钡基介质材料，其在制备陶瓷电容器或可电调微波器件中的应用。