[发明专利]M-C-N-O系荧光体的制造方法

说明书

技术领域

本发明涉及可用作电子材料、荧光材料的、由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素构成的M-C-N-O系荧光体及其制造方法。

背景技术

荧光体被用于荧光管、荧光显示管、夜光性显示板等，其利用范围不断扩大，最近尝试将荧光体与LED组合来用于以电视显示器为首的各种显示设备。另外，也在对荧光体的广泛应用受到期待的白色荧光体进行研究和开发。

构成荧光体的原料的荧光材料包括天然物质在内，有各种有机物、无机物，以这样的各种荧光材料为原料，进行了各种研究开发以求提高荧光体具有的所需发光颜色、峰发光光谱强度、经济性等。

作为这种研究开发的成果，近年来报告了几种新型荧光体及其制造方法。

例如，专利文献1中公开了用通式MmAaBbOoNn:Z(其中，M元素是采用II价的价数的一种以上元素，A元素是采用III价的价数的一种以上元素，B元素是至少包括Si的采用IV价的价数的一种以上元素，O是氧，N是氮，Z是一种以上的活化剂，m＞0、a＞0、b＞0、o≥0、n＞0)表示的荧光体。而且，关于该制造方法公开了：在将规定的混合物在焙烧炉内焙烧来得到焙烧物的工序中，进行两次以上的前述混合物的焙烧，在该焙烧与焙烧之间可以进行焙烧了的混合物的粉碎混合，通过反复焙烧，提高了焙烧物的均匀性，提高了荧光体的发光效率。

另外，专利文献2中公开了单斜晶系的荧光体，所述荧光体以在用AxSiyN(2/3x+4/3y)(0＜x＜2，y＝2-x)(其中，A元素是选自M g、Ca、Sr或Ba中的一种或两种以上元素)表示的基质晶体中固熔金属元素M(其中M是选自Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb中的一种或两种以上元素)而形成的无机化合物为主要成分。而且，关于该制造方法公开了：在焙烧而得到的粉体凝结体牢固地固着时，可以通过粉碎机粉碎使其平均粒径为20μm以下、并在粉碎后在1000℃以上的温度下进行热处理，由此，可以使在粉碎等时变差的焙烧物的表面状态变好，使荧光体的亮度提高。

专利文献3中公开了如下的制造荧光体的方法：在尿素和/或尿素衍生物中添加含有选自由Al、B、Ba、Be、Bi、Ca、Cd、Cs、Ga、Ge、Hf、In、K、Li、Mg、Mo、Nb、P、Rb、Si、Sn、Sr、Ta、Ti、V、W、Zr和稀土金属组成的组中的至少一种金属的金属化合物，将所形成的混合熔体升温、固化来制造前体，将该前体粉碎，然后焙烧。尿素等在制备前体的过程中分解而变成树脂成分，该树脂成分使得前体的微粉碎处理变容易。前体在后续的焙烧工序中被处理时，该树脂成分会完全消散，来源于尿素等的成分不会残留在最终产物的荧光体的内部。

再有，专利文献4中公开了由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素构成的M-C-N-O系荧光体，作为其制造方法，公开了使用硼(B)作为IIIB族元素、将由硼酸和尿素、聚合物构成的混合物的溶液焙烧的方法。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2008-88257号公报

专利文献2：日本特开2008-208238号公报

专利文献3：日本特开2005-54046号公报

专利文献4：国际公开WO2008/126500号公报

发明内容

发明要解决的问题

专利文献1～3中公开的荧光体含有稀土元素，因此为了制造而要使用含稀土元素的物质作为原料，然而存在含稀土元素的物质一般价格昂贵的问题。另外，从近年来受到重视的资源保护、日本国内的资源保障、资源脱离对海外依赖性的观点出发，期望开发出不使用稀土元素的荧光体。

然而，如专利文献1～3中公开的现有类型的荧光体在制作显示不同颜色的发光的荧光体时，必定要使用材质不同的荧光体原料，进而，为了使用该荧光体来得到不同颜色的发光(包括白色、中间色)，有必要组合使用由不同材料体系制作的LED、荧光体。因此，各个材料体系需要不同的晶体制备方法、制造装置，从而需要大量的费用、劳力、时间和技术的积累。进而，为了使用这些荧光体来制作发光元件，需要调节荧光体的粒度，而将荧光体在冲击、研磨、破碎等处理工序中处理时，会发生荧光颜色的变化、荧光强度的降低，因此存在难以得到适合作为发光元件的制造原料的荧光体的微粒(尤其，色纯度高，亮度的一致均匀性高的荧光体)的问题。