[发明专利]一种多层结构的聚合物基电介质复合材料及其制备方法

说明书

技术领域

本发明属于电介质材料领域，具体涉及一种多层结构的聚合物基电介质复合材料及其制备方法。

背景技术

聚合物基电介质复合材料具有柔韧性好、成型温度低等优点，从而克服传统的陶瓷电介质材料的脆性大，烧结温度高等缺点。随着电子工业向微型化方向发展，内嵌式电容器得到了广泛的应用，聚合物基电介质复合材料是一种理想的应用于内嵌式电容器的电介质材料。

目前，聚合物基电介质复合材料的制备主要是采用熔体共混或溶液共混方法，将具有高介电常数的陶瓷粒子均匀分散在聚合物基体中。

如，Fen Chao等在“Dielectric properties of polymer/ceramiccomposites based on thermosetting polymers”(《Polymer Bulletin》，2008，60，pp.129-136)一文中以热固性聚合物环氧树脂为基体，以钛酸钡(BaTiO₃)为无机分散相，采用模塑成型工艺制备了聚合物基介电复合材料。该复合材料中，BaTiO₃的添加量最高达到60％，但复合材料的介电常数仅为23，并且环氧树脂与印刷线路板的粘结性随复合材料中陶瓷含量的增加而显著下降。

又如，刘晓芳等在“PZT/PVDF体系压电复合材料的介电和压电性能研究”(《陶瓷学报》2004，25(3)，pp.153-156)一文中以聚偏二氟乙烯(PVDF)为基体，以钛锆酸铅(PZT)为无机分散相，采用熔体共混方法制备了介电常数较高的复合材料。这种复合材料的介电常数在PZT体积分数为50％时达到60，虽然该材料的介电常数很高，但是由于无机粒子在聚合物基体中均一分布，在无机相的体积分数很高时，材料与线路板和电极的粘结性会显著下降，容易造成应力开裂。

目前所报道的聚合物基电介质复合材料，无法同时满足介电常数高、粘结性能好、成型工艺简单等要求。

发明内容

本发明的目的在于解决现有技术的问题，而提供一种介电常数高、粘结性能好，成型工艺简单的多层结构的聚合物基电介质复合材料及其制备方法。

本发明所提供的一种多层结构的聚合物基电介质复合材料由叠加在一起的三层薄膜组成，中间为中间层薄膜，中间层薄膜的上下两侧分别为外层薄膜；外层薄膜和中间层薄膜的厚度分别为30-50μm；外层薄膜和中间层薄膜分别由聚合物和无机陶瓷粒子组成；外层薄膜中聚合物所占的体积份数为90％，无机陶瓷粒子的体积份数为10％；中间层薄膜中聚合物所占的体积份数为50-80％，无机陶瓷粒子的体积份数为20-50％；所述的聚合物选自聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚丙烯(PP)或聚氯乙烯(PVC)；所述的无机陶瓷粒子为钛酸钡(BaTiO₃)，粒径为95-105nm。

本发明所提供的多层结构的聚合物基电介质复合材料的制备方法，包括以下步骤：

1)将无机陶瓷粒子与溶剂按体积比1∶200-1∶40混合后，于70±5℃搅拌10±1min，而后超声振荡10±1min，再于70±5℃搅拌10±1min，得到无机陶瓷粒子的悬浊液；

2)将聚合物与溶剂按体积比1∶25-1∶20混合后，于70±5℃搅拌30±5min，得到聚合物溶液；

3)将无机陶瓷粒子的悬浊液和聚合物溶液按无机陶瓷粒子与聚合物的体积比为1∶9-1∶1混合后，于70±5℃搅拌蒸发溶剂至溶液中聚合物与溶剂的体积比为1∶25-1∶20，得到外层混合溶液；将无机陶瓷粒子的悬浊液和聚合物溶液按无机陶瓷粒子与聚合物的体积比为1∶9-1∶1混合后，于70±5℃搅拌蒸发溶剂至溶液中聚合物与溶剂的体积比为1∶30-1∶20，得到中间层混合溶液；

4)采用旋转涂膜的方法分别将外层混合溶液和中间层混合溶液涂覆在基底上之后，于70±5℃下恒温120±10min，得到外层薄膜和中间层薄膜；

5)在模具中依次铺入外层薄膜、中间层薄膜和外层薄膜后，于175±5℃、10±5Mpa下热压30±5min，得到多层聚合物基电介质复合材料。

其中，所述的溶剂为DMF(N，N-二甲基甲酰胺)或DMAc(N，N-二甲基乙酰胺)。

本发明的关键在于热压的温度和时间的选择，选择原则如下：1)热压温度要高于聚合物基体的初始熔融温度以上5℃；2)热压时间不仅要保证各层之间实现良好的界面结合，而且要避免各层出现较大的形变。

本发明具有以下效果：

1)本发明所提供的多层聚合物基电介质复合材料同时具有较高的介电常数和较好的粘结性能。