[发明专利]单晶闪烁体材料及其制造方法

说明书

技术领域

本发明涉及正电子发射核素断层摄像装置用单晶闪烁体材料及其 制造方法。

背景技术

近年来，在医疗领域，广泛进行应用正电子发射核素断层摄像装 置(Positron Emission Tomography，以下称为“PET”)的诊断，为了 实现性能更高的PET装置，进行着优异的闪烁体材料的探索。

PET的闪烁体材料必须能够检测γ射线，迄今为止，在PET中适用 BGO(bismuth germanium oxide：锗酸铋)、LSO(lutetium silicone oxide： 硅酸镥)、GSO(gadolinium silicone oxide：硅酸钆)等的单晶闪烁体 材料。闪烁体材料的特性通过荧光输出、荧光衰减时间、能量分辨率 等进行评价，上述的单晶材料的适用于PET的必要特性优异。作为制 造这些单晶的方法，商业上广泛使用切克劳斯基法(Czochralski Method)和布里兹曼法(Bridgman Method)等的熔液成长法。

为了普及PET，必须提高诊断的处理能力。为此，必须开发出与 现有的闪烁体材料相比发光量更大、荧光衰减时间更短的单晶闪烁体 材料。

在专利文献1中，记载了将Ce(铈)活化的GSO的例子。另一方 面，在专利文献2和专利文献3中，公开了铈活化硼酸镥类材料。铈 活化硼酸镥兼具大发光量和短荧光衰减时间，因此，期待成为优异的 闪烁体材料。在专利文献3中，也提出了铈活化硼酸镥类材料在PET 中的使用，但是，该文献中公开的铈活化硼酸镥类材料只不过是粉末。 这样，迄今为止，尚未报道形成具有能够在PET中使用的大小的铈活 化硼酸镥的单晶的技术。

硼酸镥的伴随着大的体积变化的相转变点(约1350℃)位于低于 熔点(1650℃)的温度区域。因此，如果采用必须将起始原料在高温 下加热熔融或者溶解的现有的单晶培养方法，则存在由于在熔融物的 冷却时，经过相转变点时出现体积膨胀，从而导致结晶崩解的问题。 因此，采用现有方法无法制造铈活化硼酸镥的单晶，目前仍没有制造 出能够适用于PET检测装置的铈活化硼酸镥的单晶的报道。

在专利文献2和专利文献3中已经实现的是粉末或将干燥混合物 压制成型并烧制得到的小块。

此外，也提出了LaBr₃等的材料，但存在化学不稳定、密度低等问 题，期望的单晶闪烁体材料仍然没有被报道。

专利文献1：日本特开2003-300795号公报

专利文献2：日本特开2005-298678号公报

专利文献3：日本特开2006-52372号公报

发明内容

本发明的目的在于提供一种具有大发光量和优异的荧光衰减特性 的单晶闪烁体材料及其制造方法。

本发明的单晶闪烁体材料具有以组成式(Ce_xLu_1-x)BO₃表示、Ce的 组成比例x满足0.0001≤x≤0.05的单晶部。

在优选的实施方式中，上述单晶部具有方解石型结晶结构。

在优选的实施方式中，上述单晶部的对角为3mm以上，厚度为 0.5mm以上。

在优选的实施方式中，上述单晶部的重量为5毫克以上。

在优选的实施方式中，上述单晶部的重量为500毫克以上。

本发明的单晶闪烁体材料的制造方法包括：在以硼酸铅为主的溶 剂中，以上述溶剂的饱和浓度以上的比例混合Ce化合物和Lu化合物， 加热至800℃以上1350℃以下的温度，使上述化合物熔融的工序；和 通过将熔融后的上述化合物冷却，使以组成式(Ce_xLu_1-x)BO₃表示、Ce 的组成比例x满足0.0001≤x≤0.05的单晶析出成长的工序。

在优选的实施方式中，上述使单晶析出成长的工序通过TSSG法 进行。

在优选的实施方式中，在上述使单晶析出成长的工序中，以 0.001℃/小时以上5℃/小时以下的降温速度进行冷却，直到上述化合物 的温度达到750℃以上1250℃以下的温度。

在优选的实施方式中，使上述单晶成长为对角3mm以上、厚度 0.5mm以上的大小。