[发明专利]直接选择性合成对二甲苯的方法

权利要求书

1.一种制备对二甲苯(PX)的方法包括在催化反应体系存在下，将包括选自甲苯、苯及其混合物的芳族化合物的进料与由CO、CO₂、H₂及其混合物组成的甲基化试剂反应，该方法使至少5％的芳族化合物转化为二甲苯混合物，其中PX占二甲苯混合物的至少30％。

2.一种制备对二甲苯(PX)的方法包括：

提供一种催化反应体系；

将选自甲苯、苯及其混合物的芳族化合物与由CO、CO₂、H₂及其混合物组成的甲基化试剂在催化反应体系存在下反应，得到一含有PX浓缩物的二甲苯馏分；和

回收PX，其中超过15％的芳族化合物转化为二甲苯馏分，并且二甲苯馏分中回收的PX浓度大于30％。

3.一种制备对二甲苯(PX)的方法包括在催化反应体系存在下，将包括选自甲苯、苯及其混合物的芳族化合物的进料与由CO、CO₂、H₂、甲醇及其混合物组成的甲基化试剂反应，该方法使至少5％的芳族化合物转化为二甲苯混合物，其中PX占二甲苯混合物的至少30％。

4.权利要求1或3的方法还包括：

将苯甲基化为甲苯，和

将甲苯甲基化为PX。

5.根据权利要求1、2或3的方法，其中催化反应体系包括：

选自金属和金属氧化物的第一组分，其中金属元素选自元素周期表(新的IUPAC符号)的第1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15和16族；和

选自下述化合物的第二组分，包括具有一维环系结构的结晶或无定型硅铝酸盐，对位烷基选择性处理的结晶或无定型硅铝酸盐，对位烷基选择性处理的取代硅铝酸盐，具有一维环系结构的结晶或无定型的取代的硅酸盐，对位烷基选择性处理的取代的硅酸盐，结晶或无定型的磷铝酸盐，对位烷基选择性处理的结晶或无定型磷铝酸盐，对位烷基选择性处理的沸石-结合沸石和对位烷基选择性处理的取代磷铝酸盐，以及它们的混合物。

6.根据权利要求5的方法，其中第一组分和第二组分是化学性混合的、物理性混合的、堆积的和它们的组合方式。

7.根据权利要求5的方法，其中催化反应体系的对位烷基选择性处理包括用选自下述元素的化合物的试剂进行改性处理，其中的元素选自第1-16族的元素及它们的混合物。

8.根据权利要求7的方法，其中化合物是包括下述离子的有机金属盐：

具有选自羧基、酚基及其混合物的官能团的有机阴离子；和

选自第1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15和16族(新的IUPAC符号)的元素的金属阳离子。

9.根据权利要求5的方法，其中催化反应体系的对位烷基选择性包括用选自有机金属化合物、硅化合物、磷化合物、硼化合物、锑化合物、镁化合物及其混合物的试剂进行改性处理。

10.根据权利要求5的方法，其中催化反应体系的对位烷基选择性处理的第二组分是通过具有与选自金属和金属氧化物的组分相同的组分改性来进行对位烷基选择性处理的。

11.根据权利要求5的方法，其中对位烷基选择性处理的取代硅酸盐选自镓硅酸盐、硼硅酸盐和亚铁硅酸盐。

12.根据权利要求1、2或3的方法，其中PX是通过选自分馏、结晶、吸附及其混合的方法来回收的。

13.根据权利要求12的方法，其中PX回收是通过一步法结晶。

14.权利要求1、2或3的方法还包括回收PX并利用PX制备选自对苯二甲酸、二甲基对苯二甲酸和聚对苯二甲酸乙二醇酯的产品。

15.根据权利要求1或3的方法，其中催化反应体系除了制备PX之外，还至少催化一种反应。

16.根据权利要求15的方法，其中进料还包括至少一种选自至少4个碳原子的链烷烃和烯烃的化合物，并且催化反应体系起裂解链烷烃或烯烃的作用。

17.权利要求1、2或3的方法，其中催化反应体系每天活性的降低小于0.5％甲苯和/或苯转化率。