[发明专利]一种合成气制甲烷的改性多孔催化剂

摘要

本发明公开了一种合成气制甲烷改性多孔催化剂，ICl、苯基立方硅烷、二氯甲烷、偏重亚硫酸钠、TEOS、I8OPS和ZSM‑5为主要原料，通过调节连接单元的长度，可以有效的控制多孔材料的孔径大小，选择苯基立方硅烷作为基本构筑单元，通过其与合成气在ZSM‑5催化下的甲烷化反应，制备具有类似金刚石结构低成本的多孔载体；发明的改性多孔催化剂具有非常优异的吸附分离性能、热稳定性,对合成气甲烷化反应具有较高的活性和选择性。

主权项

一种合成气制甲烷的改性多孔催化剂，其特征在于,制备方法包括以下步骤：步骤1、将三口瓶的两个斜口装上三通阀，其中一侧斜口持续通氮气进行吹扫，另一侧斜口接饱和的碳酸氢钠溶液用于接收反应过程中产生的尾气;步骤2、将10 ml ICl的二氯甲烷溶剂从一侧斜口注入到反应瓶中，利用干冰/乙醇/乙二醇混合浴，将反应体系冷却至‑40℃;步骤3、待体系温度降至‑40℃后，将0.92g苯基立方硅烷缓慢的从中间瓶口加入到反应体系中,在OPS加入体系的一分钟内，即会有大量HCl产生，此时应保持氮气吹扫畅通，控制氮气气流大小将持续产生的HCl气体缓慢的从另一侧斜口带出体系；步骤4、向体系中再加入10 ml二氯甲烷溶剂，将粘在瓶壁上的OPS固体冲洗下去；步骤5、保持冷浴温度为‑40℃，反应持续搅拌约12小时，然后缓慢升温至室温，再搅拌12h，反应结束后，用1 mol/L的偏重亚硫酸钠水溶液20ml将反应体系中残余的ICl淬灭；步骤6、提取有机溶剂层，过滤除去无水硫酸镁，水洗三次，将有机溶剂层用无水硫酸镁进行干燥，干燥后将有机溶剂旋干，得到初产物；步骤7、用热的四氢呋喃与冰甲醇对步骤7得到的初步产物进行重沉淀，得到I8OPS粗品，用乙酸乙酯对粗品进行重结晶纯化，得到无色针状晶体I8OPS；步骤8、将35g纯化的无色针状晶体I8OPS和105g ZSM‑5沸石粉末,在500℃下活化,分散到的200ml乙醇中,球磨之后将复合物和乙醇的混合物转移到装有2L氨水的的三口烧瓶中,将温度升高到60℃,加热1h,然后加入的100ml的TEOS，继续搅拌6，将得到的浆料过滤,用乙醇洗涤3次,最后得到短链改性的I8OPS/ZSM‑5复合催化剂。