[发明专利]包括用氧化物制成的裂变产物吸收剂的核燃料元件

说明书

本发明涉及核燃料元件，用烧结含铀氧化物或混合氧化物制成，其中包括用金属氧化化合物制成的裂变产物吸收剂。

该吸收剂特别适用于核反应堆中辐照期间产生的寿命长的裂变产物如Cs，Sr……。

PWR，BWR或用基于烧结氧化物UO₂混合氧化物的燃料颗粒的快中子型反应堆就地产生裂变产物，其中一些并不特别在反应堆芯部呈气态。常规操作中固态裂变产物一般位于颗粒中，当然其中有些可出现迁移现象，原因是颗粒芯部和周边间从里向外存在温差，但即使在此情况下燃料颗粒中仍存有其大部分。

裂变产物在颗粒中以元素形式出现并可与粒状燃料氧化物一起形成反应堆芯部温度(300—900℃)下相当稳定的化合物。

但在反应堆芯部大量温升后损伤或甚至熔融或熔化的紧急情况下，这些化合物稳定性不够，导致裂变产物放出，扩散而对环境造成严重威胁，而这些裂变产物寿命又长(几十年)，因此这种威胁尤其严重，如Cs137或Sr90即如此。

FR2438319(西屋)已提出可以常规操作收集快中子反应堆中的Cs的方案，其中包括在可裂变和可增殖燃料颗粒间设置Cs吸收剂，为低密度颗粒，形状特殊，组成为TiO₂或Nb₂O₅。这些氧化物常温下将Cs固定在反应堆芯部并且颗粒形状使其可避免可能在反应堆正常操作期间在燃料元件包皮上出现的任何应力。在该方案中，似乎是Cs必须达到吸收剂颗粒才能被吸收并且实际上只有Cs迁移到足够程度才能被吸收。    

在紧急情况下已发现该方案防止Cs扩散的有效性不够，事实上未被吸收但又存在于燃料颗粒中的所有激离Cs均可从包皮中逸出而污染环境，因为吸收速度不够高。

FR2142030说明了裂变产物(Cs，Rb，I₂，Te)吸收剂，用金属氧化物如SiO₂，TiO₂和其混合物制成，而且还有Al硅酸盐，II，III和IV族金属钛酸盐或SiO₂和CaO，该制剂作为添加剂加入燃料中，浓度一般0.5—4％，更好为0.5—2％。

虽然这些制剂可在裂变产物在辐射过程中一出现就将其固定，得到例如Cs硅铝酸盐或硅钛酸盐类化合物，而且稳定性方面也常常是合格的，但相比之下，包括裂变产物的化合物分解动力有时太高，使裂变产物固定率不够，如在一般因存在还原气氛而使温度非正常升高的紧急情况下即如此。

这就是为什么申请人寻求尽可能在极危险的裂变产物在辐射过程中，尤其是在燃料颗粒中一出现就将其吸收的方法。

但申请人尤其寻求稳定性高并且效率好的吸收剂，其中裂变产物在达到或超过1600℃，而且更优选是在1800℃以上的极高温度下不会释放出来，并且即使在芯部熔融或熔化时，也不管存在什么气氛均不会泄漏。    

申请人还寻求在紧急情况下不会使燃料颗粒熔化或过早开始熔化的吸收剂，换句话说为不会起到颗粒熔化作用，即保持足够耐火性的吸收剂。

本发明涉及能吸收辐照过程中出现的裂变产物的核燃料元件，其中与裂变产物一起形成的化合物在1600℃以上也很稳定，该燃料元件包括由金属包皮包裹的烧结含铀氧化物颗粒，其特征在于所说颗粒含有由包括SiO₂以及ZrO₂或CeO₂中至少一种的混合金属氧化物制成的裂变产物吸收剂。

本发明第二方案包括用该吸收剂将烧结氧化物涂层。

本发明第三方案包括用该吸收剂内涂包皮。

这三种方案可并用而提高效果，但优选采用至少第一种。

本发明涉及的烧结颗粒一般含于金属包皮中以制成燃料棒或条适用于用陶瓷燃料的所有类型反应堆，其中至少包括UO₂，还可添加其它燃料如PuO₂(混合燃料)， ThO₂或其它成分，这些成分可影响到颗粒在烧结时的结构(如密度，粒度……)或涉及中子方面(如存在中子的吸收剂等)。

裂变产物以与吸收剂所成化合物的形式得以吸收，该化合物在辐照过程中就地形成。