[其他]制备氧化物核燃料烧结体的方法

说明书

本发明涉及将氧化铀、氧化铀-氧化钚或铀钚氧化物混晶原料粉末制备氧化物核燃料烧结体的方法其原料粉末之组成可为UO_2+x，P_UO_2+x或（U，P_U）O_2+x。

欧洲专利登记号0078428发表了一个同类型的方法。由于压块中生成了在晶相学可测范围的U₄O₉或（U，P_U）₄O₉晶相，所以按照已知流程制得的氧化物核燃料烧结体，具有均匀分布的粗晶粒微观结构，这种结构的核燃料在反应堆运行温度下是稳定的，无晶粒生长。因为不再发生任何晶界移动，所以气态的或易挥发的裂变产物，如氨或碘，不会由于晶界移动从核燃料的氧化物基体中逸出，因此当反应堆中使用的是用这种氧化物核燃料烧结体所制成的燃料棒时，不会在包壳中形成不希望的过压。其次，压块中不需含有促进晶粒生长的烧结添加剂，这种添加剂可能影响核燃料烧结体的密度。在已知的方法中压块U₄O₉或（U，P_U）₄O₉晶相是在氧化性的气氛中升高烧结温度而生成的。为了生成足够数量的U₄O₉或（U，P_U）₄O₉晶相，此方法通常需要一段滞留时间，在这段升温到烧结温度的时间内压块要在400℃到600℃范围内的氧化性气氛中保持。滞留时间的长短取决于氧化铀-原料粉末中氧和铀的比例，即O/U比。例如，典型的O/U比为2.1的氧化铀-原料粉末在400℃到600℃范围内的某一温度下的滞留时间至少为1.5小时，这样压块能完全转化为U₄O₉或（U，P_U）₄O₉晶相。

此外，按已知方法制得的氧化物核燃料烧结体，其微观结构中均匀分布的粗晶的浓度与烧结升温过程中的以及烧结过程中的氧化性气氛所具有的氧化能力有关。氧化能力由下列关系式定义：

△GO2=RT ·lnPO2]]>，其中R＝普适气体恒量，T＝绝对温度及PO2]]>＝氧化性气氛中氧的分压。

本发明的任务在于进一步发展已知的方法，使其便于调节核燃料烧结体微观结构中均匀分布的粗晶浓度。

为了解决这个任务，可以采用下列创造性方法：即将氧化铀，氧化铀-氧化钚，铀钚氧化物混晶原料粉末压制成块，并在1000℃至1400℃的烧结温度下，先在氧化性气氛中，接着在还原性气氛中，热处理含有在晶相学可测范围内的U₄O₉或（U，P_U）₄O₉晶相的压块，便可制备出氧化物燃料烧结体。其特征在于，原料粉末和/或压块在低于烧结温度的焙烧温度下，于是有氧化能力的氧化性气氛中预焙烧，以生成U₄O₉或（U，P_U）₄O₉晶相，然后于惰性或氧化性的冷却气氛中，在保持U₄O₉或（U，P_U）₄O₉晶相不变的前提下，先冷却到低于焙烧温度的起始温度，再在同样前提下，于惰性或氧化性加热气氛中加热到烧结温度。