[发明专利]一种具有控制电解副产物生成功能的穿透式电催化水处理方法

说明书

一种具有控制电解副产物生成功能的穿透式电催化水处理方法，它涉及水处理技术领域。本发明是要解决传统电化学高级氧化工艺中由于高阳极电位导致的析氧副反应、电解有毒副产物产生、能耗高、电流效率低等问题。本发明方法是利用低析氧电位的阳极以及富原子氢的阴极，阳极产生的Osubgt;2/subgt;通过对流传质被水流输送至阴极表面，随后被阴极的原子氢活化为·OH，用于去除水中难降解有机污染物。该方法使阳极在更低电位条件下运行，不仅改变传统产·OH的方式，降低反应能耗、提高电流效率，还具有控制电解副产物生成功能，避免电化学水处理过程中的二次污染问题，使其能够更高效、更经济、更可持续地应用于电化学水处理中。

技术领域

本发明属于水处理技术领域，具体地涉及一种具有控制电解副产物生成功能的穿透式电催化水处理方法。

背景技术

电化学高级氧化工艺(EAOPs)通过电解水产生·OH或直接电子转移介导去除水体中难降解有机污染物和水体消毒，具有高效、清洁、工艺一体化、易于自动化等优点，可作为下一代净水技术。然而，传统EAOPs依赖于具有高析氧电位的非活性阳极(如掺杂PbO₂、掺硼金刚石和亚氧化钛)；且为产生充足的活性物种·OH，需施加较高的阳极电位(2.5V vsSHE)，会导致不可避免的析氧(OER)副反应以及电解副产物的生成，致使高能耗和低电流效率。这些因素阻碍了传统EAOPs的全规模尺度应用。为此，开发能够在相对较低的阳极电位下运行的绿色电催化氧化体系成为迫切需求。

由于阳极电解水OER理论电位仅需1.23V vs SHE，比电生·OH(2.73V vs SHE)在阳极更易被活化。分子氧活化(MOA)生成活性氧物种(如·OH、O₂^·-、H₂O₂和¹O₂)是能量转换和环境催化领域中多相催化反应中的关键步骤。受原子经济概念的启发，理论上，阳极OER产生的O₂可作为理想的前驱体，通过活化产生活性氧。在传统电化学氧还原体系中，O₂可以通过阴极二电子或四电子转移还原为H₂O₂或H₂O，其中H₂O₂可作为高级氧化工艺中产生高氧化活性的·OH的前驱体。因此，构建一种依靠阳极OER产生的O₂然后被阴极激活产生·OH的集成MOA方法是可行的，这将为利用阳极OER提供有效的途径。更重要的是，该方法消除了传统EAOPs中对高析氧电位阳极的需求，允许应用选择性更广的低析氧电位电极(如，碳基材料和金属及其氧化物)。此外，低阳极电位有望控制电解副产物在阳极极化下的生成。要想实现该目标，需要考虑两个关键问题，分别是阴极MOA选择性以及阳极的氧供应。

通常，选择能够MOA的高选择性阴极产生·OH具有挑战性。在水溶液中，无副产物活化剂主要含有氢(H)、氧(O)或其衍生物。原子氢(H*)产自于析氢反应的第一步(Volmer过程)，是一种具有强还原性的氢物种(氧化还原电位为-2.10V vs SHE)。已有研究报道H*还原O₂形成H₂O₂，并进一步通过电子转移将H₂O₂解离为·OH。在这方面，钯(Pd)被认为是一种优异的储氢催化剂，因为它不仅能够在低过电位下高效吸收质子生成H*，还可以通过吸附和吸收存储H*。这些过程可以有效抑制H*转化为气态H₂(Heyrovsky或Tafel过程)。因此，Pd能够作为媒介，实现Pd-H*介导的阳极O₂→H₂O₂→·OH的MOA路径。