[发明专利]一种基于氮掺杂MXene负载Mo单原子/亚纳米颗粒催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种基于氮掺杂MXene负载Mo单原子/亚纳米颗粒催化剂及其制备方法和应用，该制备方法包括将氟化锂粉末和钛碳化铝粉末添加到盐酸溶液中并在搅拌下进行反应、离心、洗涤沉淀至墨绿色，得到墨绿色沉淀物；将墨绿色沉淀物分散在溶剂中，然后超声处理、离心，再取上层液体进行干燥，得到少层MXene；将三聚氰胺和四水钼酸铵添加至少层MXene悬浊液中并搅匀，得到混悬液；将混悬液进行冷冻干燥，得到前驱体，再将前驱体在保护气体下进行热处理；本发明通过在少层MXene表面锚定原子团簇和单个原子状态分散的电催化活性材料，使得制备得到的催化剂能够作为析氢催化剂应用于产氢，且在酸性条件下具有优异的电化学性能。

技术领域

本发明涉及催化剂技术领域，具体涉及一种基于氮掺杂MXene负载Mo单原子/亚纳米颗粒催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

氢能作为21世纪的绿色能源，由于其清洁，便于储存和资源丰富的特点，在未来可持续能源中占有重要地位。而电化学析氢反应被认为是一种有效产氢的方法，在此过程中催化剂起着主导作用。目前，具有高选择性和低过电位的铂族纳米材料及其合金，已被证明可以有效地用于电催化析氢反应，但高成本、稀缺性和低稳定性严重阻碍了其大规模工业应用。在这种背景下，设计及开发高能量密度、价格低廉、可持续的绿色电化学催化剂成为了目前的一个研究热点。

与贵金属相比，价格相对低廉的非贵金属单原子催化剂，其中大多数都集中在于3D过渡金属单原子催化剂，比如铁、钴、镍，而对非3D过渡金属单原子的报道还甚少。钼作为一种具有可变氧化态和配位数的4D过渡金属元素，在电催化上已展现出不小的潜力。近年来，单原子催化剂(SACs)因其较高的原子利用率和独特的催化性能而成为多相催化领域的研究热点。Mo SACs对于水分子的活化并不理想，阻碍了电解质/电极界面处中间体的运输，从而降低了催化活性活动。

有鉴于此，特提出本发明。

发明内容

本发明的目的在于提供一种基于氮掺杂MXene负载Mo单原子/亚纳米颗粒催化剂及其制备方法和应用，本发明制备方法制备的少层MXene经酸性溶剂刻蚀处理，表面形成大量缺陷位，可用于锚定活性金属单原子，提高负载量，通过在少层MXene表面锚定原子团簇和单个原子状态分散的电催化活性材料能够作为析氢催化剂应用于产氢，并且在酸性条件下具有优异的电化学性能。

为了实现本发明的上述目的，特采用以下技术方案：

本发明第一方面提供了一种基于氮掺杂MXene负载Mo单原子/亚纳米颗粒催化剂的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：

(a)将氟化锂粉末和钛碳化铝粉末添加到盐酸溶液中并在搅拌下进行反应、离心、洗涤沉淀至墨绿色，得到墨绿色沉淀物；

(b)将墨绿色沉淀物分散在溶剂中，然后超声处理、离心，再取上层液体进行干燥，得到少层MXene；

(c)将三聚氰胺和四水钼酸铵添加至少层MXene悬浊液中并搅匀，得到混悬液；

(d)将混悬液进行冷冻干燥，得到前驱体，再将前驱体在保护气体下进行热处理，即得所述基于氮掺杂MXene负载Mo单原子/亚纳米颗粒催化剂。

优选地，所述步骤(a)中，氟化锂粉末和钛碳化铝粉末的质量比为(6～9)∶(4～7)。

优选地，所述步骤(a)中，盐酸溶液的浓度为6～12mol/L；搅拌速率为200～600r/min；反应温度为恒温30～50℃，反应时间为25～35h。

优选地，所述步骤(a)中，离心转速为2000～4000rpm，离心时间为4～8min。

优选地，所述步骤(b)中，超声处理时间为0.5～1.5h；离心转速为2000～4000rpm，离心时间为20～30min。