[发明专利]一种锂镁合金负极及其制备方法和全固态锂金属电池

说明书

本发明提供了一种锂镁合金负极及其制备方法和全固态锂金属电池，所述制备方法包括以下步骤：将镁金属加入至熔融的锂金属中，加热混合，冷却后轧制，得到锂镁合金负极；其中，以镁金属和锂金属的总质量为基准，镁金属的含量为60～80％，加热混合的温度为450～550℃，或以镁金属和锂金属的总质量为基准，镁金属的含量为10～25％，加热混合的温度为350～400℃。本发明通过控制合金中锂和镁的含量以及加热的温度，制备得到两种不同特性的锂镁合金负极，得到的负极具有较稳定的结构或较高的容量，解决了锂金属负极循环性能差的问题，提高了锂离子的扩散速度和全固态锂金属电池的循环稳定性。

技术领域

本发明属于电池技术领域，涉及一种锂镁合金负极及其制备方法和全固态锂金属电池。

背景技术

与传统锂离子电池相比，全固态锂金属电池因其安全性好、能量密度高的特点备受关注。全固态锂金属电池一般由正极、负极和全固态电解质膜组成，其中，锂金属负极是全固态电池的重要组成部分。锂金属负极的成功应用不仅可以提高电池能量密度和安全性能，还能降低现有电化学体系的制造成本，全面取代液态锂离子电池。但在实际的应用过程当中，锂金属负极与固态电解质的固固接触带来较大的界面阻抗，而锂金属较为活泼易与固态电解质发生反应，造成了界面不稳定。界面问题已经成为制约全固态电池发展的关键因素之一。

改善锂金属对固态电解质的润湿性的表面处理方法包括：涂覆薄氧化涂层、表面合金化、表面清洗和表面化学处理等。CN111293353A提供了一种固态电池，该固态电池包括锂金属阳极、阴极以及设置在阳极和阴极之间的固态电解质，固态电解质与阳极之间设置有由Li₂O基质构造的保护层，该保护层抑制了锂枝晶的形成，提高了固态电池的锂传导率；CN115332605A提供了一种锂金属固态电池，锂金属固态电池包括锂金属阳极层、固态电解质层、阴极层，以及位于锂金属阳极层和固态电解质层之间的难熔金属层，该专利在锂金属阳极和固体电解质之间设置了一层超薄耐热耐磨的难熔金属作为屏蔽层，减少了锂金属阳极与固态电解质之间空隙的形成；CN115548266A提供了一种改性锂金属、锂金属界面修饰方法及全固态电池，该专利对锂金属进行表面处理，锂金属发生氮化反应，表面生成氮化锂界面层，应用于固态电池中提高了离子电导率和电子绝缘性。

综上，上述方法均成功地降低了界面阻抗，促进了电荷在界面上的转移，并显著提高了固态锂金属电池的性能。然而，现有技术中的这种表面处理方式只在Li-SSE界面有效，锂离子从整体负极进一步循环会导致表面处理的效果失效。因此，从电极整体角度上提高负极的电化学性能，对全固态锂离子电池的研究和发展有着重要意义。

发明内容

针对现有技术存在的问题，本发明的目的在于提供一种锂镁合金负极及其制备方法和全固态锂金属电池。本发明采用熔融法，从提高负极安全性或能量密度角度入手，通过控制合金中锂和镁的含量以及加热的温度，制备得到两种不同特性的锂镁合金负极，得到的负极具有较稳定的结构或较高的容量，同时解决了锂金属负极锂枝晶生长、负极与电解液界面不稳定、锂金属负极易碎等造成的锂金属负极电芯循环性能差等问题，提高了锂离子的扩散速度，提高了全固态锂金属电池的循环稳定性。

为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：

第一方面，本发明提供了一种锂镁合金负极的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：

将镁金属加入至熔融的锂金属中，加热混合，冷却后轧制，得到锂镁合金负极；

其中，以所述镁金属和锂金属的总质量为基准，所述镁金属的含量为60～80％，所述加热混合的温度为450～550℃，或

以所述镁金属和锂金属的总质量为基准，所述镁金属的含量为10～25％，所述加热混合的温度为350～400℃。